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1. 陳立寶/陳月皎EES：兩性離子添加劑提升鋅負極87倍壽命！

電池頂刊速遞：王春生、陳立寶、陳義旺、王峰、谷猛、張培新、曹瑞國、焦淑紅、程濤、韓煒、項宏發(fā)等成果！

不穩(wěn)定的電極/電解質界面與不均勻的鋅沉積和副反應困擾著水系鋅離子電池的實際應用。

圖1 L-CN添加劑在正極和負極雙邊界面上的同步調節(jié)行為示意圖

中南大學陳立寶、陳月皎等提議L-肉堿（L-CN）作為一種有效的添加劑來穩(wěn)定兩個電極并延長其壽命。微量添加的L-CN中同時存在的季銨陽離子、COO-陰離子和羥基在操縱Zn²⁺電化學沉積/插入和水分子活性的行為方面發(fā)揮了巨大的協(xié)同作用。

具體來說，為了適應電場驅動的電極上的負電荷，L-CN中的陽離子部分自動向相應的電極表面（充電的負極和放電的正極）傾斜，占據(jù)活性水位，實現(xiàn)可逆的吸附界面。羧基陰離子提供了與Zn²⁺突出的相互作用，調節(jié)Zn²⁺的通量以確保均勻和快速的電荷轉移動力學。羥基通過氫鍵固定有效捕獲自由水和配位水，從而抑制了副反應和正極溶解的發(fā)生。

圖2 半電池性能

值得注意的是，微量的L-CN添加劑實現(xiàn)了對稱電池的超長壽命，對于無枝晶的Zn沉積/剝離，循環(huán)壽命提高了87倍（超過6000小時，1 mA cm-2/1 mAh cm-2），即使在40 mA cm^-2的高電流密度下，仍能穩(wěn)定地運行10000次。此外，L-CN添加劑使V₂O₅//Zn全電池穩(wěn)定運行3500次，容量保持率高達83.9%。總體而言，利用具有獨特功能的微量兩性離子添加劑，為可充和長壽命AZIBs的多功能電解質提供了新的靈感。

圖3 全電池的電化學性能

Reversible Adsorption with Oriented Arrangement of Zwitterionic Additive Stabilizes Electrodes for Ultralong-Life Zn-lon Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00982c

2. 王峰/牛津等Angew：化學氣相氟化為鋰負極與固態(tài)電解質構建親鋰保形界面

盡管大多數(shù)用于鋰金屬電池（LMB）的固態(tài)電解質已經(jīng)實現(xiàn)了高離子電導率，但由于高界面阻抗和鋰金屬的無限體積變化，固態(tài)電解質和鋰負極之間快速而穩(wěn)定的鋰離子傳輸仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

圖1 材料制備及表征

北京化工大學王峰、牛津、Yongzheng Shi等開發(fā)了一種化學氣相氟化方法，在橡膠衍生的電解質上建立親鋰表面，從而在電化學循環(huán)后形成一個有彈性的、超薄的、機械上完整的富鋰層。由此形成的超保形層將電解質和鋰負極化學地連接起來，并在運行過程中保持動態(tài)接觸，從而促進了快速穩(wěn)定的鋰離子跨界面?zhèn)鬏敗４送猓瑢又须娀瘜W惰性LiF的存在，有效地抑制了電解質成分與鋰金屬的連續(xù)副反應，并引導鋰的均勻沉積。

圖2 半電池性能

因此，彈性和親鋰電解質的這些優(yōu)點賦予固態(tài)鋰對稱電池2500小時的超長循環(huán)壽命、1.1 mA cm^-2的高臨界電流密度和良好的倍率能力。此外，全固態(tài)電池在0.5C下的300次循環(huán)中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，這表明所設計的電解質在制備無枝晶和高能量密度LMB方面具有潛在的實際應用。

圖3 全電池性能

A Chemically Bonded Ultraconformal Layer between the Elastic Solid Electrolyte and Lithium anode for High-performance Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304339

3. 張培新/馬定濤Angew：全氣候、高能量/功率密度和耐用的鋅離子電池

存儲動力學緩慢和性能不足是限制用于鋅離子存儲的過渡金屬二硫族化合物（TMDs）的主要挑戰(zhàn)，尤其是在極端溫度條件下。

圖1 集成調制概念的示意圖

深圳大學張培新、馬定濤等報道了一種一步水熱剝離方法，以解鎖全向存儲動力學增強的多孔VSe_2-x·nH₂O材料作為有前景的全氣候Zn²⁺主體，這是通過在多尺度上剪裁VSe₂的界面結構實現(xiàn)的。

理論研究證實，協(xié)同缺陷工程和H₂O嵌入可以顯著提高界面Zn²⁺的捕獲能力，降低層間Zn²⁺的擴散能壘。然后，作者通過多種原位/非原位技術揭示了界面吸附-螯合-贗電容存儲機制。電化學性能測試表明，多孔VSe_2-x·nH₂O正極在水系電解液和固態(tài)電解質體系中都能表現(xiàn)出優(yōu)異的寬溫度（-40～60℃）適應性。

圖2 常溫電化學性能

當在水系電池中工作時，即使在10A g^-1下進行5000次循環(huán)后，它也可以保持173 mAh g^-1的高比容量。此外，在室溫下還可以實現(xiàn)超高倍率性能和290 Wh kg^-1的最大能量密度和15.8 kW kg^-1的功率密度。出乎意料的是，當在20A g^-1的更高電流密度下，即使在60℃和-20℃的極端環(huán)境下，仍然可以分別提供360和122 mAh g^-1的高比容量。

除此之外，耐用的固態(tài)電池也可以在0到-40℃的低溫條件下制備。在1A g-1和-20℃下1600次循環(huán)后，可以保持243 mAh g^-1的高比容量。這項工作有望提供一個新的視角，通過多尺度界面結構集成調制來延長層狀正極材料的存儲極限，并促進寬溫度范圍內(nèi)高性能鋅離子電池的發(fā)展。

圖3 寬溫電化學性能

Unlocking the Interfacial Adsorption-Intercalation Pseudocapacitive Storage Limit to Enabling All-Climate, High Energy/Power Density and Durable Zn-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202304400

4. Nature子刊：揭示高濃度電解液中無枝晶鋰沉積的起源

電解液溶劑化結構和固體電解質界面（SEI）的形成對于決定有機電解液中鋰沉積的形態(tài)至關重要。然而，電解液溶劑化結構和SEI組成之間的聯(lián)系及其對鋰形態(tài)演變的影響尚不清楚

圖1 不同濃度電解液中Li沉積形態(tài)的演變

中科大曹瑞國、焦淑紅、南方科技大學谷猛、蘇州大學程濤等采用單鹽和單溶劑模型電解液體系來系統(tǒng)地研究電解液溶劑化結構、SEI形成過程和鋰沉積形態(tài)之間的相關性，并采用冷凍電子顯微鏡表征和計算模擬對鋰沉積的機理進行了深入研究。

具體而言，作者選擇了常用的雙氟磺酰基酰亞胺鋰/1,2-二甲氧基乙烷（LiFSI/DME）組合，通過調節(jié)電解液濃度來探索電解液的溶劑化結構、SEI結構和Li沉積形態(tài)之間的相互作用機制。通過冷凍電子顯微鏡對SEI結構進行了表征，發(fā)現(xiàn)SEI在低濃度下表現(xiàn)出馬賽克結構。相反，在高濃度下形成的SEI具有均勻且完全的非晶結構。XPS表征和理論模擬計算的結合表明，在高濃度下，快速鹽分解占主導地位，類似于非晶金屬材料生長過程中的過冷狀態(tài)，導致非晶SEI的產(chǎn)生。而在低濃度下，DME溶劑的分解要劇烈得多，并且鹽的相對緩慢的反應有助于SEI內(nèi)無機納米顆粒的結晶過程。

圖2 通過XPS分析獲得的SEI成分

此外，研究發(fā)現(xiàn)，與含有有機基質和無機晶體顆粒的鑲嵌結構SEI相比，富含無機物的非晶結構SEI可能具有更高的界面能，這可以促進顆粒狀Li或柱狀Li的生長，而不是苔蘚狀Li或Li枝晶的生長。這種對低/高濃度電解液中枝晶/無枝晶形成起源的基礎研究可以加深對電解液溶劑化結構設計、SEI生長行為及其對Li沉積形態(tài)的調節(jié)的理解。

圖3 Li形態(tài)塑造示意圖

Origin of dendrite-free lithium deposition in concentrated electrolytes. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38387-8

5. 韓煒/陳鐸EES：從溶劑化結構的吸附行為角度理解鋅化學

盡管基于硫酸鹽和磺酸鹽的電解液已被廣泛用于水系鋅離子電池（AZIBs），但在這兩個系統(tǒng)中觀察到陽離子界面化學的法拉第反應動力學的差異，包括Mn²⁺氧化還原反應和Zn沉積，其機制尚不清楚。

圖1 2S+0.1和2F+0.1電解液中鋅-錳電池與電極無關的容量波動情況

吉林大學韓煒、南京航空航天大學陳鐸等通過關注電解液的溶劑化結構，構建了一個特定的吸附模型，其涉及陰離子、陽離子和水分子在電極/電解質界面的共存。不同于傳統(tǒng)的對孤立吸附顆粒的研究，這種特定的吸附模型能夠合理地解釋具有不同溶劑化結構的陽離子在電極/電解質界面（EEI）上的反應差異。

具體來說，由于活性溶劑化的Mn²⁺在內(nèi)亥姆霍茲平面附近的吸附更加強烈，Mn物種的沉積反應在硫酸鹽型電解液中得到了加強，與磺酸鹽型電解液相比，導致了更強的容量增加和波動性。

圖2 忽略或考慮溶劑化結構的法拉第式沉積過程示意圖

同樣，在硫酸鹽基電解液中，Zn²⁺的沉積動力學更快，這可以歸因于其在EEI的強吸附行為。此外，作為對所提出的模型的驗證，作者提出了一種硫酸鹽/磺酸鹽混合電解液系統(tǒng)，其中在EEI的優(yōu)化吸附行為使其在鋅-錳水系電池的容量和循環(huán)穩(wěn)定性方面都有協(xié)同改善。這項工作為從溶劑化結構的吸附行為角度理解各種水系電解液體系的界面電化學提供了理論依據(jù)。

圖3 以特定吸附模型為指導重新設計電極行為

Reunderstanding Aqueous Zn Electrochemistry from Interfacial Specific Adsorption of Solvation Structures. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee00658a

6. 王春生AFM：無溶劑電解質實現(xiàn)耐80℃高溫鋰金屬電池！

在鋰負極上形成的疏水性無機固體電解質界面相（SEI）和在正極上形成的正極電解質界面相（CEI）對高壓鋰金屬電池是有益的。然而，在大多數(shù)液態(tài)電解液中，有機溶劑的分解不可避免地在SEI和CEI中形成有機成分。此外，由于有機溶劑的高揮發(fā)性和易燃性，往往會帶來巨大的安全風險。

圖1 CsTFSI和LCsL10的電導率

馬里蘭大學王春生、Singyuk Hou等報告了一種基于低熔點堿性全氟磺酰亞胺鹽的無有機溶劑共晶電解質（45 wt.% LiFSI、45 wt.% CsTFSI、10 wt.% LiTFSI，表示為LCsL10），作為高溫鋰金屬電池的安全電解質。在沒有有機溶劑的情況下，鋰表面的SEI完全來自于全氟化磺酰亞胺陰離子，因此富含堅固而穩(wěn)定的LiF。這樣的SEI能有效地適應鋰負極在循環(huán)過程中的大量體積變化，并抑制鋰枝晶以及不需要的副反應，即使是在高溫下。

值得注意的是，與以前報道的熔鹽電解質相比，LCsL10具有更高的鋰含量，因此具有更高的鋰轉移數(shù)（80℃時t_Li=0.52），所以它在充/放電過程中不容易發(fā)生濃度極化，有望在實用電流和面容量上具有更好的工作能力。

圖2 80℃下的銅||鋰電池的電化學性能

作為概念驗證，作者證明了在80℃下，LCsL10可支持在0.5 mA cm^-2和1.0 mAh cm^-2條件下超過150次循環(huán)的平均鋰沉積/剝離庫侖效率（CE）為99.4%，并使LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂（NCA）||Li全電池（2.0 mAh cm^-2，N/P = 2）達到200次的循環(huán)壽命。這是關于采用富鎳層狀氧化物正極的鋰金屬電池的熔鹽電解質的首份報告, 對超安全和高能量的鋰金屬電池很有希望。

圖3 全電池的電化學性能

Solvent-Free Electrolyte for High-Temperature Rechargeable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301177

7. 陳義旺/袁凱Angew：聚陽離子添加劑提升Zn//Zn電池22壽命！

鋅金屬是有前景的水系電池負極材料之一，但它存在著令人不快的枝晶生長、嚴重的析氫和腐蝕。

圖1 電解液設計

江西師范大學陳義旺、南昌大學袁凱等引入了一種聚陽離子添加劑，即聚二烯丙基二甲基氯化銨（PDD），以實現(xiàn)長期和高可逆的鋅沉積/剝離。具體來說，PDD可以同時調節(jié)電解液和Zn/電解液界面的電場，以改善Zn²⁺遷移行為，引導主導的Zn（002）沉積，這可以通過Zeta電位、開爾文探針力顯微鏡和掃描電化學顯微鏡來驗證。

此外，PDD還創(chuàng)造了一個富含正電荷的保護層和一個富含N的混合內(nèi)層，在沉積過程中加速了Zn²⁺的脫溶劑化，并阻止了水分子和Zn負極之間的直接接觸。

圖2 半電池電化學性能

得益于這些優(yōu)點，集成Zn//Cu電池在2900次的長期循環(huán)中表現(xiàn)出99.7%的高平均CE，并且組裝的Zn//Zn電池在3000小時內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能，與不含PDD的電解質相比，至少提高了22倍。

此外，Zn//對苯二胺螯合磷酸釩全電池表現(xiàn)出改善的Zn²⁺傳輸和儲存動力學，并在3500次循環(huán)中提供了良好的循環(huán)穩(wěn)定性，CE接近100%。這項工作不僅為檢測電場提供了一種可行的技術，而且為聚合物電解質添加劑的設計提供了有價值的見解。

圖3 全電池電化學性能

Polycation-Regulated Electrolyte and Interfacial Electric Fields for Stable Zinc Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202302701

8. 項宏發(fā)AFM：原位構筑人工混合SEI層，實現(xiàn)高性能SiOx負極！

SiO_x被認為是下一代高能鋰離子電池有前景的負極材料，但其低初始庫侖效率（ICE）和不穩(wěn)定的固體電解質界面（SEI）層，會導致全電池能量密度降低、循環(huán)壽命縮短、倍率性能變差，因此商業(yè)化進程緩慢。

圖1 人工混合SEI層的構建及表征

合肥工業(yè)大學項宏發(fā)等提出了一種新的策略，通過與SbF₃的自發(fā)化學反應，在預鋰化SiO_x負極上原位構建一個由LiF和Li₃Sb組成的人工混合SEI層。除了增加首效（ICE，94.5%）之外，預制的人工SEI層還具有長期的循環(huán)穩(wěn)定性和增強的Li⁺傳輸能力，這使得改性SiO_x的容量保持和倍率能力得到了顯著的改善。

圖2 半電池性能

因此，Li₃Sb/LiF-SiO_x-2負極表現(xiàn)出卓越的電化學性能，在半電池中ICE達到94.5%，并且以0.5C循環(huán)200次后容量保持率達到77.4%。此外，Li₃Sb/LiF-SiO_x-2||NCM811全電池表現(xiàn)出86.0%的高ICE，能量密度為612.5 Wh kg^-1，在0.5C下循環(huán)100次后表現(xiàn)出高容量保持（86.6%）。這項研究為合理調控SiO_x的結構和表面特性以加速利用高能量和長壽命的LIBs提供了新的見解。

圖3 全電池性能

In Situ Artificial Hybrid SEI Layer Enabled High-Performance Prelithiated SiOx Anode for Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303020

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