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?悉尼科技大學裴增夏Matter：熔融水凝膠電解質助力鋅金屬固態電池18500次循環！

水系鋅金屬電池（ZMB）作為新興柔性電子器件的電源具有廣闊的前景。熔融水合物電解質一直被視為解決水系鋅金屬電池所面臨的最關鍵問題（如電化學窗口狹窄和電極穩定性差）的一種有前景的解決方案。雖然溶質成分在液態對應物中很容易調整，但柔性的熔融水合物電解質在將鹽與聚合物宿主結合時會遇到獨特的挑戰。

圖1 熔融水合物水凝膠電解質的制備示意圖

澳大利亞悉尼科技大學裴增夏等首次報道了一種耐鹽訓練策略，通過加入雙網（DN）水凝膠和30 m ZnCl₂電解質實現柔性熔融水合物水凝膠電解質。該訓練策略僅通過誘導水分子和離子遷移實現，無需額外的添加劑或化學改性。結構和光譜研究以及分子尺度建模顯示，柔性熔融水合高分子聚合物的基質中沒有自由水分子。

此外，柔性熔融水合物水凝膠電解質具有理想的機械和電化學特性，符合柔性電源中電解質的要求。它還能以無枝晶和無鈍化的方式實現可逆的鋅剝離/沉積，并能穩定釩基正極，防止金屬溶解。

圖2 熔融水合物水凝膠電解質的電化學性質及其對鋅負極穩定性和可逆性的影響

利用這種有趣的水凝膠，Zn||CaVO固態電池在循環18500次后保持了91.6%的容量，并實現了10.3 Ah cm^-2的累積面積容量。相應的軟包電池在1.07的低N/P比和28.6%的最大鋅負極放電深度條件下，實際面積容量超過2 mAh cm^-2。

此外，熔融水合物水凝膠使鋅離子混合電容器（ZIHC）的電池級比能量達到302.1 Wh kg^-1（基于活性正極材料）。這項工作的成果有望為開發基于Zn²⁺和其他多價陽離子的高能量密度、穩定性和安全性的柔性電源帶來啟發。

圖3 CaVO的表征及固態全電池的電化學性能

Salt-tolerance training enabled flexible molten hydrate gel electrolytes for energy-dense and stable zinc storage. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.08.019

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