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由于能源需求的不斷增長和化石燃料的使用所帶來的環境問題，有效利用可再生能源已成為全球能源經濟中一個緊迫而不可阻擋的趨勢。由于氫燃料具有較高的能量密度和環境友好性，是最清潔的能源載體。

在工業產氫技術中，電解水工藝簡單，且不產生其他副產物，滿足了清潔技術的理念。然而，析氫反應(HER)和析氧反應(OER)這兩個半反應的緩慢動力學嚴重限制了電解水的能量轉換效率。到目前為止，貴金屬Pt和Ru/Ir氧化物分別是最高效的HER和OER電催化劑。然而，貴金屬高昂的價格和有限的儲量阻礙了其大規模應用。

為了進一步提高水分解的效率，需要研究高性能且廉價的HER和OER雙功能電催化劑，最近的研究包括過渡金屬氧化物、硫化物、氮化物、碳化物和硼化物。它們的全水解活性仍然遠遠低于的Pt/C和IrO₂/RuO₂商業催化劑。因此，開發優于Pt/C和IrO₂/RuO₂且同時具有HER和OER活性的雙功能電催化劑勢在必行。

基于此，哈爾濱工程大學朱春玲、趙贏營、陳玉金和溫州大學侴術雷(共同通訊)等人通過Ru，Ir或Rh摻雜在Co-兒茶酚酶(Co-CAT)中引入了雙活性位點，實現了高效的全水解。

本文在1.0 M KOH中測試了具有自支撐結構的金屬-有機骨架(MOFs)催化劑的電催化性能。在相同的條件下，在相同的負載質量下，還測試了負載在碳布基底上的RuO₂和Pt/C的催化性能。根據Co-CAT/CC、RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC、RhCo-CAT/CC和商業20wt% Pt/C/CC的線性掃描伏安(LSV)曲線可以發現，Co-CAT/CC需要207 mV的過電位(η₁₀)才能達到10 mA cm^-2的電流密度，而RuCo-CAT/CC、RhCo-CAT/CC和IrCo-CAT/CC則僅需要38、49和70 mV的過電位。

值得注意的是，RuCo-CAT/CC的過電位甚至低于商業Pt/C(46 mV)和迄今報道的大多數HER催化劑，包括Ru，Ir或Rh基催化劑。此外，為了達到100 mA cm^-2的電流密度，RuCo-CAT/CC、RhCo-CAT/CC和IrCo-CAT/CC需要的過電位僅為172、182和188 mV，同樣低于Co-CAT/CC(385 mV)和Pt/C/CC(192 mV)。

值得注意的是，在pH為10-14的電解質中，摻雜的催化劑顯示出與Pt/C/CC相當或更好的HER活性，這表明與未摻雜的催化劑相比，MCo-CAT/CC具有更好的HER動力學。之后，本文還在1.0 M KOH電解質溶液中測試了摻雜和未摻雜的MOFs的OER性能。在相同的條件下，同時測試了商業RuO₂的OER電催化活性。

測試結果表明，為了達到50 mA cm^-2的電流密度，Co-CAT/CC需要350 mV的過電位，這大大低于商業RuO₂/CC(500 mV)。值得注意的是，加入貴金屬后，自支撐的MOFs的過電位大大降低，RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC和RhCo-CAT/CC的η₅₀分別降低至315、330和340 mV。

更重要的是，在電流密度為100 mA cm^-2時，RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC和RhCo-CAT/CC分別只需要338、345和358 mV的過電位，也遠低于Co-CAT/CC(370 mV)，而商用RuO₂即使在過電位超過1000 mV時也無法達到類似的電流密度。

此外，即使電解質的pH降低到10，RuCo-CAT/CC、IrCo-CAT/CC和RhCo-CAT/CC仍然顯示出比商業RuO₂更高的催化活性。在確認了RuCo-CAT/CC具有優異的HER和OER活性后，本文使用該催化劑在1 M KOH溶液中同時作為陰極和陽極測試了其全水解性能。測試得到的極化曲線顯示，RuCo-CAT/CC||RuCo-CAT/CC只需要1.62 V的電壓就可以達到50 mA cm^-2的電流密度，這大大低于Pt/C||RuO₂(1.66 V)。此外，雙功能RuCo-CAT/CC||RuCo-CAT/CC可以在10 mA cm^-2的電流密度下電解水10小時，且電流密度保持率為93.1%，顯示出良好的電解水穩定性。

綜上所述，這項工作提供了在導電MOFs中構建用于全水解的雙活性位點的有效策略。優化的摻雜貴金屬的CAT納米棒陣列表現出優異的HER和OER雙功能活性，分別優于商業Pt/C和RuO₂。理論計算研究表明，摻雜金屬中心具有較低的水解離能壘和良好的中間H^*吸附能，是真正的HER活性中心，而具有較低的速率決定步驟能壘的Co原子是OER的實際活性位點。

此外，貴金屬原子的摻雜提高了合成的MOFs的導電性和水吸附能力，協同提高了它們的雙功能催化活性。本文的研究結果表明，導電MOFs是一種高效的雙功能全水解催化劑，在金屬氧化物中設計雙活性中心是制備高效雙功能催化劑的有效策略，并且有望將這些高效催化劑用于節能和儲能等各種應用領域。

Creating Dual Active Sites in Conductive Metal-Organic Frameworks for Efficient Water Splitting, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204177.

https://doi.org/10.1002/aenm.202204177.

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AEM：導電金屬-有機骨架中的雙活性位點實現高效水分解

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