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?浙大王琦Angew：基于液態(tài)有機(jī)硫化物正極的液-固轉(zhuǎn)換鋰硫電池！

人們?yōu)榻鉀Q鋰硫電池中的穿梭效應(yīng)和動(dòng)力學(xué)遲緩問題做出了巨大努力，但在調(diào)整硫正極的反應(yīng)路徑方面卻鮮有成果。

浙江大學(xué)王琦等報(bào)告了一種用液態(tài)有機(jī)硫化物替代無機(jī)硫的策略，并在正極和電解液之間構(gòu)建了一個(gè)新型的液-液界面，有效抑制了穿梭效應(yīng)，此外，將固-液-固轉(zhuǎn)化反應(yīng)簡(jiǎn)化為只有液-固過程，從而大大改善了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

圖1. 各種電解液的物理化學(xué)特性

具體而言，結(jié)合局域高濃度電解液（LHCE）體系的優(yōu)點(diǎn)，作者設(shè)計(jì)了一種新型的全液態(tài)正極，并將傳統(tǒng)無機(jī)硫的固-液-固相轉(zhuǎn)換過程簡(jiǎn)化為液-固轉(zhuǎn)換。通過這種方式，可以同時(shí)增強(qiáng)電子和離子的傳導(dǎo)性，從而加速電池的動(dòng)力學(xué)性能。苯基四硫化物Ph-S₄-Ph（表示為PTS）是一種液態(tài)有機(jī)硫化物，擁有六個(gè)電子的轉(zhuǎn)移，理論上的比容量為570 mAh g^-1，被建議作為正極材料。

由于PTS和LHCE之間的互不相溶，可以避免活性材料在電解液中嚴(yán)重溶解而造成的巨大損失。基于全液態(tài)PTS的正極最大程度地簡(jiǎn)化了多電子轉(zhuǎn)換過程，從而緩解了復(fù)雜的界面問題

。同時(shí)，由于通過增加LHCE中的離子遷移數(shù)量和溶解一部分在離子傳導(dǎo)中起重要作用的放電產(chǎn)物PhSLi來補(bǔ)償?shù)碗x子傳導(dǎo)率，作者建立了一個(gè)具有優(yōu)良離子傳導(dǎo)的有利環(huán)境，大大增強(qiáng)了正極的動(dòng)力學(xué)性能。

圖2. 半電池性能及SEI分析

基于上述理論，作者提出了一種基于1M LiFSI-1,2-二甲氧基乙烷（DME）和惰性1,1,2,2-四氟乙基-2,2,2-三氟乙醚（TTFE）的普通LHCE體系作為研究電解液。通過調(diào)整TTFE的比例，可以得到一系列的電解液，以研究對(duì)界面的不同影響，并得到DME和TTFE的最佳比例。結(jié)果，當(dāng)DME/TTFE體積比為2:8時(shí)（表示為TTFE80），PTS和電解液之間出現(xiàn)了穩(wěn)定的液-液界面，隨著循環(huán)的進(jìn)行，PhSLi的離子通道逐漸出現(xiàn)。因此，該電池與正極和負(fù)極都能表現(xiàn)出良好的兼容性和動(dòng)力學(xué)。

結(jié)果，Li|PTS半電池在0.5C下表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，750次循環(huán)后容量保持率達(dá)到64.9%。PTS負(fù)載為3.1克Li|PTS軟包電池的最大容量為997mAh，在100mA的電流下循環(huán)50次后保持了82.1%的初始容量。這項(xiàng)工作提供了對(duì)界面上離子傳導(dǎo)的進(jìn)一步理解，可以擴(kuò)展到全固態(tài)電池、氧化還原流電池等。

圖3. 采用EETE80電解液的Li|PTS電池的電化學(xué)性能

Acceleration of Cathode Interfacial Kinetics by Liquid Organosulfides in Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213160

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