鉀金屬負極的高理論容量(687 mA h g?1)和低標準電極電位(-2.97 V vs SHE)則能進一步提升鉀電池的競爭力。然而鉀金屬的直接使用仍面臨嚴峻挑戰,包括不穩定的固體電解質膜(SEI)、不規則的鉀離子沉積、不可控的巨大體積變化等。在此,華中科技大學謝佳教授團隊提出定制化的電解液和集流體結構設計思路,系統研究了稀釋高濃電解液(DHCE)相比于常規電解液、高濃電解液在提升鉀金屬負極電化學性能方面的優勢及構效關系。此外,該工作還引入了介孔的碳基三維集流體,降低了集流體比表面積的同時保留了較好的離子擴散及沉積性能,并通過電化學測試驗證了其在DHCE下較高的庫倫效率及可逆性。最終,該工作借助電解液和集流體的雙重優化,實現了高容量鉀金屬負極的高效沉積剝離,同時實現了高能量密度(362 Wh kg?1)無負極鉀金屬電池的100圈長循環。圖1. 不同電解液中循環后集流體上SEI的結構信息總之,該工作從高能量密度鉀金屬電池的設計需求出發,提出電解液和集流體結構的雙重優化策略:通過引入TTE輔助的DHCE來提供陰離子參與的溶劑化結構以提升SEI穩定性以及電解液電化學穩定性;同時制備了介孔為主的MCNF集流體以降低比表面積、提升庫倫效率,也為K沉積提供足夠的內部空間保證高可逆容量。兩者結合,該工作成功實現了鉀金屬的高面容量高效沉積(ICE為95.9%,條件3 mA cm?2-3 mAh cm?2),并組裝了低N/P比K||SPAN電池和無負極MCNF||PB電池,其能量密度分別達到了256 Wh kg?1和362 Wh kg?1。因此,該工作為高能量密度鉀金屬電池及其他無負極堿金屬電池的開發提供了有益指導。圖2. 鉀金屬全電池的電化學性能Customized Electrolyte and Host Structures Enabling High-Energy-Density Anode-Free Potassium–Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01067