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衛(wèi)敏/楊宇森ACS Catalysis：多相界面催化劑電子局部交換，增強生物基平臺化合物高選擇性氧化

將生物質轉化為一系列高附加值的化學品、氫和液體燃料已引起人們的廣泛關注。通常，從生物質衍生的呋喃類物質(例如5-羥甲基糠醛，HMF)的氧化過程中獲得的2,5-呋喃二甲酸(FDCA)被認為是對苯二甲酸的替代物，并作為合成下一代聚酯的合適單體。對于控制FDCA的選擇性和生產速度，高性能多相催化劑在該反應中具有關鍵作用。

傳統(tǒng)的貴金屬或過渡金屬氧化物(例如鉑、金、鈷氧化物及錳氧化物)基催化劑具有高活性，但由于在反應過程中會產生難以分解的腐植酸，這些催化劑的選擇性及穩(wěn)定性通常較差。因此，有必要設計和開發(fā)具有優(yōu)良催化性能和長期耐久性的高效多相催化劑。

基于此，北京化工大學衛(wèi)敏和楊宇森等通過對層狀雙氫氧化物(LDHs)前體進行煅燒處理(在400-700°C的空氣中)，成功制備出Co₃O₄/Co₂MnO₄金屬氧化物復合催化劑(CoMn-MOCs)，并且其具有不均勻的界面。

HR-TEM、XAFS、XPS和拉曼光譜證明，在Co₃O₄/Co₂MnO₄非均勻界面發(fā)生強電子局部交換作用，即電子從尖晶石中的Mn轉移到氧化物中的Co，其強度可通過調節(jié)前驅體的煅燒溫度來調節(jié)。因此，優(yōu)化的CoMn-MOCs-500催化劑對HMF氧化為FDCA反應具有較好的催化性能(轉化率>99%，收率達98%)。

此外，原位實驗研究和密度泛函理論(DFT)計算表明，界面位點(Co²⁺?O?Mn⁴⁺)作為內在活性中心：在Mn⁴⁺位點處，C═O基團經(jīng)歷了吸附活化，隨后界面晶格氧發(fā)生遷移以實現(xiàn)醛氧化成羧酸；同時O₂分子在原位產生的氧空位處經(jīng)歷了解離。

此外，最優(yōu)的CoMn-MOCs-500催化劑實現(xiàn)了11種生物質衍生的呋喃類化合物高效轉化為相應的羧酸，表明了該催化劑上選擇性氧化反應的普遍性?？偟膩碚f，該項工作證明了電子局部交換作用觸發(fā)的晶格氧遷移率，這為用于生物質平臺化合物氧化反應的高性能催化劑設計提供了理論基礎。

Heterogeneous Interface Catalysts with Electron Local Exchange toward Highly Selective Oxidation of Biomass Platform Compounds. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c05090

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