現代鋰離子電池(LIBs)的可充電性在低溫下具有挑戰性，這主要是由于石墨負極面臨的障礙。

北京航空航天大學朱禹潔、華中科技大學吉曉等通過利用鋰-溶劑共嵌入石墨現象，提高了其低溫充電能力。

圖1. 電解液表征

通過合理的電解液設計（1.5 M LiOTF+0.2 M LiPF₆-DEGDME），這項工作表明在不完全剝離Li⁺的溶劑鞘層的情況下，Li-溶劑共嵌入過程使石墨能夠在-60 ?C下穩定充放電，并保持其73.7%的室溫容量。

通過密度泛函理論計算輔助的一系列微觀、光譜和電化學研究，作者進一步揭示了石墨在鋰-溶劑共嵌入時優異的低溫性能的潛在機制。原位X射線衍射(XRD)和電子顯微鏡表征表明，石墨在鋰-溶劑共嵌入過程中具有高的結構可逆性和強大的機械穩定性，盡管它經歷了大的層間膨脹。

透射電子顯微鏡(TEM)與X射線光電子能譜(XPS)相結合的結果證實，在配制的電解液中石墨上形成了非常薄的固體電解質界面(SEI)層。與DFT模擬結果相結合的進一步實驗測試表明，每個Li與一個溶劑分子可逆地共嵌入石墨中，在石墨夾層之間形成雙層Li-溶劑絡合物。

圖2. 石墨||鋰半電池的電化學性能

此外，作者還采用互補的電化學方法全面研究了鋰-溶劑共嵌入石墨的動力學。結果表明，Li-溶劑共嵌入過程具有界面電阻低、電荷轉移活化能小（~0.23 eV atom^-1）和溶劑化鋰離子在石墨中幾乎與溫度無關的化學擴散系數的特點，這與從DFT計算中獲得的非常低的擴散勢壘（~0.09 eV atom^-1）很好地對應。這些優點賦予了共嵌入過程快速的動力學和優異的低溫性能。

最后，得益于配制電解液的高氧化穩定性（> 5.0 V vs. Li+/Li），該電解液與商用高壓 LiNi_0.65Co_0.15Mn_0.2O₂(NCM)正極兼容，NCM||石墨全電池可保持58.3%的室溫容量，并且充放電性能穩定。總之這項工作表明，鋰-溶劑共嵌入石墨現象通常被認為是有害的，但可以成為在超低溫下實現可充石墨基LIBs的替代且有效的方法。

圖3. NCM||石墨全電池性能

Rechargeable LiNi0.65Co0.15Mn0.2O2||Graphite Batteries Operating at -60 ?C. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202209619