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1. 盧燦輝/張偉AFM：通過一步共電泳構建無枝晶負極實現柔性鋅離子電池

電池頂刊集錦：戴黎明、何冠杰、盧燦輝、馬龍濤、盧文、鄭俊超、李成超、凌立成、王際童等成果！

具有良好柔性的水系鋅離子電池（ZIBs）吸引了便攜式和可穿戴電子產品的巨大關注。然而，由于Zn枝晶的失控生長、低庫侖效率以及差循環性能，其實際應用受到了限制。

圖1 Zn/rGO@CC復合負極的制備及表征

四川大學盧燦輝、張偉等通過共電泳技術制備了一種柔性無枝晶鋅復合負極。具體而言，Zn²⁺離子和氧化石墨烯（GO）分別被還原成Zn納米片和還原氧化石墨烯（rGO），兩者同時在碳布（CC）上組裝，形成了具有rGO互穿導電網絡的Zn/rGO@CC復合負極。三維rGO網絡不僅提高了復合負極的導電性和潤濕性，而且均勻了電場分布和Zn²⁺離子通量，從而有效抑制了枝晶的生長。此外，rGO中豐富的親鋅位點也能促進鋅的均勻沉積。

圖2 Zn/rGO@CC復合負極的電化學性能

因此，組裝的Zn/rGO@CC對稱電池具有低電壓滯后和長時間穩定性（在1 mA cm^-2下接近1000小時），并且相應的水系Zn||MnO₂全電池也具有更高的倍率性能和驚人的長期耐久性。

此外，作為概念驗證應用，這項工作還采用PVA/ZnCl₂-MnCl2-LiCl凝膠作為電解質制備了一種準固態（QSS）ZIB，其不僅具有出色的儲能特性，還具有優異的柔韌性，展示了它在未來可穿戴和便攜式電子設備中的巨大應用潛力。

圖3 扣式 ZIBs和柔性QSS ZIB的性能

Dendrite-Free Zn/rGO@CC Composite Anodes Constructed by One-Step Co-Electrodeposition for Flexible and High-Performance Zn-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202306346

2. 戴黎明/盧文/成方Nano Energy：用于鋰金屬電池的原位多功能化電解液

鋰金屬電池（LMB）是下一代高能可充電池，人們一直希望有一種理想的多功能電解液添加劑，既能穩定電解液鹽，又能清除電解液中的有害雜質，還能保護鋰的正負極。

圖1 電解液設計

新南威爾士大學戴黎明、云南大學盧文、成方等報告了一種將路易斯酸堿配位引入電解液的新概念，即原位合成路易斯酸堿復合物，作為LMB的多功能電解液添加劑。作為范例，這項工作在傳統的碳酸酯電解液中引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）作為路易斯酸，亞磷酸三（三甲基硅）酯（TMSP）作為路易斯堿，原位形成酸堿復合物（TMSP：FEC）作為電化學清潔環境，用于清潔和穩定電解液，同時采用復合物中的多種成分強化電極表面涂層。

研究顯示，復合物的優先還原和氧化作用產生了機械強度高且具有優異鋰離子傳導性的表面涂層，可分別保護鋰負極和負極。

圖2 半電池性能

因此，通過協同作用，該復合電解液的這些多功能性可確保在超過16000小時的超低極化過電位（11 mV）條件下實現非凡的鋰沉積/剝離，從而實現基于高電壓 LiNi_0.5Mn_1.5O₄、高容量 LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂，或高安全性LiFePO₄正極的高性能 LMB。總體而言，這項工作為LMB及其他產品的原位多功能化電解液開辟了一條新途徑。

圖3 全電池性能

Multifunctionalizing electrolytes in situ for lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108825

3. 何冠杰Angew：仿生聚陰離子電解質用于高穩定鋅離子電池

對于鋅離子電池（ZIB）而言，不均勻的鋅沉積/剝離會導致高極化率和庫低侖效率（CE），從而阻礙鋅離子電池的大規模應用。

圖1 原位形成的陰離子SEI層的制備和表征

倫敦大學學院何冠杰等受海帶陽離子積累和抗老化性能的啟發，提出了一種表面改性策略，以幫助通過生物激發的陰離子層形成強大的原位SEI。具體而言，通過在鋅負極表面涂覆藻酸鈉（SA），可在沉積/剝離過程中引發原位SEI，其中兩個SA單鏈將通過將電解質中的Zn²⁺離子互鎖而與Zn²⁺原位聚合，并構建均勻的Zn²⁺擴散層。這種形成實質上是在Zn表面建立了一個基于水凝膠的保護層，從而增強了其穩定性。

應用于Zn負極的SA層具有陰離子層的功能，可調節Zn²⁺的脫溶劑化結構，這有助于Zn (002)表面的優先沉積，從而形成均勻致密的沉積層。與原始Zn負極相比，所得SEI層可以為均勻的Zn沉積構建一個加速通道。同時，原位SEI具有更強的機械強度，能與水合氫氧化硫酸鋅（ZHS）等無機成分一起應對枝晶的形成。

圖2 原位SEI層的影響

因此，即使在高放電深度（DOD）條件下，SA涂層鋅負極仍能在低電位差（0.114 V）條件下保持穩定的鋅剝離/沉積行為。根據經典成核理論，SA涂層鋅的成核能量比裸鋅低97%，因此成核速度更快。此外，采用SA 涂層電極組裝的Zn||Cu電池在1400次循環中的平均CE值高達99.8%。該設計在軟包電池中也得到了成功驗證，即使在高正極質量負載（大于10 mg/cm^-2）的情況下，SA涂層鋅的容量保持率仍高達96.9%，而裸鋅負極的容量保持率僅為 59.1%。

圖3 采用SA涂層的Zn的電化學性能

Bio-inspired Polyanionic Electrolytes for Highly Stable Zinc-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202311268

4. 馬龍濤/黃海濤 EES：利用陰離子受體實現優先平面晶體生長和均勻的SEI

盡管鋅負極和水系電解質具有內在安全性、資源豐富且成本低廉，但可充水系鋅電池的實施仍受到循環性不足和眾所周知的寄生副反應（如枝晶生長、析氫反應、腐蝕）的阻礙。構建可靠的固體電解質界面相（SEI）和/或控制晶體生長可有效提高鋅負極的可逆性并減輕副反應。

圖1 電解液設計

西北工業大學馬龍濤、香港理工大學黃海濤等提出了一種咪唑烷基脲（IU）陰離子受體，用于同時調控一系列水系電解液（即 2 m ZnSO₄、2 m Zn(OTf)₂和2 m Zn(BF₄)₂）中的電雙層（EDL）吸附、Zn²⁺體相溶劑化結構和氫鍵網絡，以實現可靠的SEI和Zn (002)平面的優先生長。

研究發現，2 m ZnSO₄(IU)_0.25水系電解液有助于形成內含無機ZnCO₃/ZnS_x和外含有機C-H/C-C成分的層狀結構和堅韌的SEI。同時，它迫使Zn²⁺離子沉積在(002)平面上，形成平面和緊湊的沉積層。

圖2 半電池性能

由于具有抑制枝晶生長和抑制界面寄生反應的固有特性，采用該電解液的Zn??Zn對稱電池和Zn??Br₂全電池均表現出卓越的電化學性能。Zn??Zn電池在1mA·cm^-1和0.5 mAh·cm^-2的條件下可持續運行1500小時。Zn??Br₂電池在0.5 A·g^-1的電流密度下可提供264.1 mAh·g^-1的高容量，并具有1000次循環的長期穩定性。

更重要的是，在鋅利用率為84.03%的苛刻條件下，高鋁容量（約5.7 mA·cm^-2）的鋅??Br₂軟包電池可運行300次循環。該工作為同時引導晶體生長和設計可靠的SEI以實現高可逆的鋅金屬電極提供了新的見解。

圖3 全電池性能

Preferred Planar Crystal Growth and Uniform Solid Electrolyte Interface Enabled by Anion Receptor for Stable Aqueous Zn Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01580g

5. 鄭俊超/張霞輝Nano Enegy：通過超聲波涂層法構建無缺陷親鋅有機層，實現防腐和無枝晶鋅負極

由于具有出色的安全性和成本效益，因此作為一種前景廣闊的儲能系統，水系鋅離子電池受到了廣泛關注。然而，枝晶和界面副反應等問題限制了它們的實際應用。構建防腐界面是實現穩定鋅負極的有效策略之一。然而，在鋅負極上構建均勻的界面仍是一項挑戰。

圖1 Tar-Zn負極的示意圖和特性

中南大學鄭俊超、張霞輝等提出了一種超聲波涂層方法，在鋅負極上構建無缺陷的酒石酸鋅薄層（表示為Tar-Zn）。研究顯示，這種方法不僅能加快沉積反應的動力學過程，還能及時去除鋅表面吸附的H₂。而H₂會抑制固液界面的置換反應，由于H₂的去除，鋅箔可以與酒石酸鹽溶液充分發生置換反應，從而形成無缺陷的功能性保護層。此外，在超聲波的作用下，弱附著層可以從鋅負極表面剝離，從而提高涂層的機械性能。與裸鋅相比，Tar-Zn層具有更高的耐腐蝕性和更高的析氫電位。

圖2 半電池性能

此外，密度泛函理論（DFT）計算證實，Tar-Zn層增強了鋅原子的親和力，有利于鋅的快速沉積，這進一步促進了鋅的快速成核和均勻沉積，最終抑制了枝晶生長。得益于Tar-Zn層，界面副反應和枝晶生長得到了緩解，具體來說，在1 mA cm^-2和2 mA cm^-2條件下，采用了Tar-Zn的Zn//Zn電池的循環穩定性分別超過1600小時和1300小時。此外，采用Tar-Zn組裝的Zn//Cu電池和Zn//MnO₂電池均表現出很高的庫倫效率（CE）和循環穩定性。

圖3 全電池性能

Constructing defect-free zincophilic organic layer via ultrasonic coating for anticorrosive and dendrite-free zinc anode. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108810

6. 廣工大AEM：高性能水系鋅離子電池的軟固態粘彈性鋅粉負極設計

鋅粉被認為是水系鋅離子電池的潛在鋅金屬負極。然而，在采用傳統聚合物粘結劑的復合鋅粉負極中，離子/電子轉移和體積效應的限制會導致電接觸失效，從而降低其電化學性能。

圖1 ss-ZnP的作用示意

廣東工業大學李成超、杜文城等開發了一種環氧低聚物粘結策略來構建軟固態狀粘彈性鋅粉復合負極。具體而言，通過簡單地將Zn粉末和2D碳（原始石墨烯納米片，PG）填充到液態環氧樹脂（E-44）基體中，形成類似可折疊橡皮擦的軟固態結構，可以容易地獲得軟固態Zn粉末復合材料（ss-ZnP）。一系列的物理和電化學特性表明，ss-ZnP具有良好的流變性能和增強的電化學性能。

一方面，與固態Zn粉（s-ZnP，離子轉移數：0.25）相比，流變性ss-ZnP顯著改善了鋅離子的擴散（離子轉移數：0.44），這使界面電場均勻化，減輕了體積效應，從而確保了持久的電接觸。同時，高儲能模量和剪切減薄行為使ss-ZnP具有優異的自支撐性和延展性。另一方面，由于環氧樹脂基體中導電材料（鋅粉和PG）含量高，ss-ZnP表現出高的電子導電性（188 mS m^?1），這比其他報道的流變鋅粉負極要好。

圖2 半電池性能

因此，ss-ZnP能夠顯著增強沉積/剝離動力學，實現無枝晶沉積，并顯示出更低的電壓滯后，循環壽命是s-ZnP的十幾倍。此外，組裝的NH₄V₄O₁₀?ss-ZnP全電池可提供近兩倍的高容量和更長的循環穩定性，最高可達500次循環。

此外，通過對ss-ZnP進行加工和成型，可以容易地構建各種ZIB器件，如軟包電池和圖案化微電池，并顯示出良好的電化學性能。ss-ZnP的這種獨特的粘彈性將極大地促進其電極加工技術和電化學性能的調節。因此，這項工作將有助于開發多功能鋅粉負極，并在實踐中進一步提高鋅負極的性能，積極促進鋅粉基電極材料的實際應用。

圖3 全電池性能

Designing Soft Solid-like Viscoelastic Zinc Powder Anode toward High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301835

7. Angew：用于全固態電池的普魯士藍型鈉離子導電固態電解質

傳統的固態電解質框架通常由硫、氧、氯等陰離子組成，這導致了其固有特性的局限性。盡管出現了硫化物、氧化物和鹵化物基固態電解質用于全固態電池，但它們的使用受到各種問題的阻礙，包括H₂S氣體的產生、對昂貴元素的需求以及接觸不良等。

圖1 不同N-配位過渡金屬離子的作用演示

蔚山科學技術院Hyun-Wook Lee等比較了五種不同的N-配位過渡金屬離子（特別是Mn、Co、Fe、Ni和Cu-PBA，統稱為5-PBA）的作用，以分析這些離子對普魯士藍類似物（PBA）的Na⁺電導率的影響，目的是找出適合在室溫（RT）下工作的全固態鈉離子電池（ASNB）的電化學特性。

研究顯示，Na⁺電導率主要受通道尺寸的影響，而通道尺寸通常與晶格參數相關。由于π背鍵作用，C-配位的鐵離子傾向于低自旋態，而N-配位的過渡金屬離子則根據超交換規則始終采用高自旋態。N-配位過渡金屬離子 Mn^II（97 pm）、Fe^II（92 pm）、Co^II（88.5 pm）、Ni^II（83 pm）和Cu^II（87 pm）的高自旋態分別為 5/2、4/2、3/2、2/2 和 1/2。Mn^II的高自旋態沿著CN配體對C-配位的Fe^II表現出最大的排斥能，這表明它應該具有最大的晶格參數。

圖2 電化學特性研究

因此，Mn-PBA的Na⁺通道擴張性最強，從而具有較高的Na⁺傳導性，達到 9.1×10^-2 mS cm^-1，相反，Cu-PBA預計具有最小的Na⁺通道，從而導致Na⁺傳導性降低。可行性測試表明，Mn-PBA在30℃和0.2C的條件下循環80次后，循環保持率達到 95.1%。總體而言，這項研究深入探討了在影響這些材料的電導率和動力學方面發揮重要作用的潛在機制，為固態電解質的設計提供了寶貴的見解。

圖3 電池性能研究

Prussian Blue-Type Sodium-ion Conducting Solid Electrolytes for All Solid-State Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202309852

8. 華理ACS Nano：釩作為鋰硫電池中Fe-V雙原子電催化劑的助劑

不理想的穿梭行為、緩慢的液固轉化氧化還原動力學以及硫化鋰分解的巨大能量障礙一直是阻礙鋰硫電池實際應用的公認問題。

圖1 集成電催化劑設計

華東理工大學凌立成、王際童、張亞運等受生物酶固氮/固硫過程中Fe/V中心催化活性的啟發，設計了一種集成電催化劑，該催化劑由N橋接的Fe-V雙原子活性位點（Fe/V-N₇）組成，分散在巧妙的”3D in 2D”碳納米片（簡稱DAC）上，其中釩誘導層狀結構并同時調節活性中心的配位構型，實現了鐵中心3d軌道電子的重新分配。研究顯示，Fe/V 3d電子和S 2p電子之間的高度耦合/結合顯示出DAC-Li₂S_n（1≤n≤8）體系的強親和力和更強的反應活性。

圖2 對多硫化物的吸附和催化

因此，DAC對多硫化物具有更強的化學吸附能力，并顯著提高了雙向硫氧化還原反應動力學，這些在理論和實驗中得到證實。此外，DAC精心設計的”3D in 2D”形態可實現均勻的硫分布，促進電子轉移，并使大量活性位點暴露出來。因此，在高硫含量（70 wt %）條件下，組裝的Li-S電池具有出色的循環穩定性（1 C條件下循環1000次后為637.3 mAh g^-1）和高倍率性能（4 C條件下為711 mAh g^-1）。

圖3 鋰硫電池的電化學性能

Vanadium as Auxiliary for Fe–V Dual-Atom Electrocatalyst in Lithium–Sulfur Batteries: “3D in 2D” Morphology Inducer and Coordination Structure Regulator. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c05483

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