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氫氧化鋰（LiOH）具有更好的化學和電化學穩定，但具有LiOH的鋰-氧（Li-O₂）電池的大規模應用受到水添加劑與所需4e^?電化學反應的嚴重內部穿梭的阻礙。

基于此，中國科學院大學劉向峰教授和張天然助理教授等人報道了一種金屬-有機骨架衍生的“水捕獲”單原子-Co-N₄/石墨烯催化劑（Co-SA-rGO），使LiOH能夠在非質子Li-O₂電池中直接進行4e^?催化反應。基于Co-SA-rGO的Li-O₂電池提供了2.83 V的高放電平臺和12760.8 mAh g^?1的大放電容量。此外，電池可承受空氣中的腐蝕，并在220次循環中保持穩定。

通過DFT計算，作者研究了Co-SA-rGO催化劑對Li-O₂化學的催化活性和反應過程。電荷密度分布和bader電荷數值分析發現，單個Co原子帶正電荷，其中電負性很強的N原子獲得電子。吸附在Co-N₄位點上的LiO₂*的結構模型和電荷密度差發現，吸附劑和催化劑之間有大量的電子轉移，表明在Co-N₄位點LiO₂有很強的吸附作用。LiO₂的Li原子有效地與N原子配位，O原子與相鄰的Co原子結合。

通過DFT預測表明，在Co-SA-rGO催化劑的作用下，4e^?直接生成LiOH。溶解的O₂在ORR過程中首先經過單電子還原，形成中間產物LiO₂。之后，由于LiO₂與Co-N₄之間的適當吸附構型約束、Co-N₄的快速質子轉移能力以及體系中存在水，Co-SA-rGO發生了LiOH的化學歧化過程。

催化劑表面含有可與LiOH相互作用的吸附位點，這些位點可在催化劑與LiOH之間形成緊密的結合界面。催化劑表面還含有大量的成核位點，促進LiOH分解產生的Li離子和氧在催化劑表面的快速釋放，有助于保持催化劑與LiOH之間的接觸界面更加緊密。

Water-Trapping Single-Atom Co-N₄/Graphene Triggering Direct 4e^? LiOH Chemistry for Rechargeable Aprotic Li-O₂ Batteries. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301391.

https://doi.org/10.1002/smll.202301391.

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劉向峰/張天然Small：Co-SA-rGO助力可再充電無質子Li-O2電池

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