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鄭洪河團隊ACS Energy Lett.：氟代碳酸亞乙酯在抑制鋰離子電池硅負(fù)極中鋰捕獲的新見解

氟碳酸亞乙酯（FEC）被廣泛用作鋰離子電池中的成膜電解質(zhì)添加劑，并且被認(rèn)為可以促進在硅電極表面上形成穩(wěn)定的富含LiF的固體電解質(zhì)界面（SEI）。

在此，蘇州大學(xué)鄭洪河團隊發(fā)現(xiàn)FEC在抑制Li捕獲方面的作用比穩(wěn)定SEI膜更重要。具體而言，在不含F(xiàn)EC的電解質(zhì)中，SEI的生長和重排占容量損失的47.8%，其余52.2%與Si顆粒內(nèi)的鋰捕獲有關(guān)。在存在10% FEC的情況下，與SEI生長相關(guān)的容量損失減少了52.9%，而鋰在Si顆粒內(nèi)的捕獲減少了82.3%。

微觀研究表明，LiF摻雜在硅相中是主要原因，有效抑制了晶態(tài)Li1₅Si₄的形成，從而降低了電化學(xué)循環(huán)過程中的鋰捕獲。這一新視角揭示了FEC添加劑對鋰離子電池中硅負(fù)極的隱藏影響。

圖1.電池性能

總之，該工作報道了FEC在硅負(fù)極中作用的新見解。除了促進硅負(fù)極上富含LiF的固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成外，F(xiàn)EC在硅鋰合金化中扮演著更重要的角色。在FEC存在的情況下，由于FEC還原引起的硅相中的LiF摻雜抑制了Li1₅Si₄晶體的形成，而是形成非晶態(tài)的Li_xSi相。非晶態(tài)的Li_xSi相有助于減少硅電極的體積效應(yīng)，從而減少硅的粉化現(xiàn)象，進而減少被困活性鋰。

此外，硅顆粒內(nèi)部的LiF摻雜改善了硅負(fù)極的離子導(dǎo)電性。因此，通過降低電極極化，可以抑制被困的活性鋰。結(jié)果顯示，F(xiàn)EC在抑制鋰捕獲方面的作用似乎比穩(wěn)定SEI膜在延長硅負(fù)極循環(huán)壽命方面更為重要。因此，該項工作為FEC的作用提供了新的認(rèn)識，并提出了未來改進鋰離子電池中基于硅的電極的新策略。

圖2. FEC添加劑在抑制Si顆粒內(nèi)的Li捕獲中作用的示意圖

New Insight into the Role of Fluoro-ethylene Carbonate in Suppressing Li-Trapping for Si Anodes in Lithium-Ion Batteries ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01328

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