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廈門大學(xué)楊勇團(tuán)隊(duì)ACS Energy Letters：電解質(zhì)界面修飾實(shí)現(xiàn)高電壓高載量及長(zhǎng)循環(huán)的硫化物全固態(tài)鋰電池

基于硫化物固體電解質(zhì)的全固態(tài)鋰電池由于其兼具高安全性以及高能量密度而受到了廣泛的關(guān)注。眾所周知，拓展電池正極工作電壓區(qū)間有望進(jìn)一步提高固態(tài)電池能量密度，然而硫化物電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定窗口較窄，在高電壓條件下工作時(shí)正極-電解質(zhì)界面穩(wěn)定性較差，導(dǎo)致界面副反應(yīng)持續(xù)發(fā)生。

另外高電壓下低嵌鋰態(tài)的正極內(nèi)局部應(yīng)力大從而電極材料本身及其正極-電解質(zhì)界面的力學(xué)（機(jī)械）失效等一系列問(wèn)題。因此如何構(gòu)建高電壓條件下穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面，實(shí)現(xiàn)電池穩(wěn)定的電化學(xué)循環(huán)性能已成為制約基于硫化基固態(tài)電解質(zhì)全固態(tài)鋰電池發(fā)展的障礙。

在此，廈門大學(xué)楊勇教授團(tuán)隊(duì)采用二氟草酸硼酸鋰 (LiDFOB) 作為硫化物電解質(zhì)Li₆PS₅Cl (LPSCl) 包覆層材料制備包覆型電解質(zhì)。

將LiDFOB@LPSCl與未包覆的LiCoO₂ (LCO) 正極材料匹配制備得到復(fù)合正極。在2.8-4.5 V (vs Li+/Li) 電壓工作電壓區(qū)間進(jìn)行電化學(xué)循環(huán)性能測(cè)試，具有電解質(zhì)包覆層的復(fù)合正極可以在4.5 V 1C (1C = 150 mA g^-1) 條件下循環(huán)1500圈實(shí)現(xiàn)89.3%容量保持率；0.1C條件下放電比容量可達(dá)183 mAh g^-1，在2C條件下具有138 mAh g^-1放電比容量；在高面負(fù)載量 (>6 mAh cm^-2) 條件下，0.3C倍率200圈充放電循環(huán)后保持85%初始放電容量，同時(shí)LiDFOB@LPSCl和未包覆單晶LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811) 正極材料也展現(xiàn)出良好的兼容性。

LiDFOB@LPSCl電解質(zhì)可以有效地抑制正極-電解質(zhì)界面在高電壓下副反應(yīng)的發(fā)生，保護(hù)電解質(zhì)結(jié)構(gòu)不被破壞；同時(shí)包覆型電解質(zhì)具有更低的楊氏模量，可以更好地緩沖正極材料在充放電過(guò)程中的體積變化，緩解界面應(yīng)力堆積問(wèn)題，避免機(jī)械失效。因此電化學(xué)失效抑制和機(jī)械失效抑制二者相協(xié)同保證了硫化物全固態(tài)鋰電池優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖1. 電化學(xué)性能測(cè)試

總之，該工作通過(guò)設(shè)計(jì)制備一種包覆型硫化物固態(tài)電解質(zhì)材料LiDFOB@LPSCl，改善了硫化物全固態(tài)電池在4.5 V高工作電壓條件下的電化學(xué)性能。

電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明未包覆的LCO正極材料匹配LiDFOB@LPSCl可以實(shí)現(xiàn)在高電壓、高倍率、高載量下穩(wěn)定的長(zhǎng)循環(huán)性能。表征測(cè)試結(jié)果證明包覆型硫化物電解質(zhì)可以通過(guò)電化學(xué)界面副反應(yīng)抑制作用和機(jī)械失效抑制作用相協(xié)同，二者共同實(shí)現(xiàn)高電壓硫化物全固態(tài)電池優(yōu)異的電化學(xué)性能。

最后對(duì)傳統(tǒng)正極包覆策略和電解質(zhì)包覆策略進(jìn)行了對(duì)比分析，并論證了電解質(zhì)包覆策略是一種更為有效的界面修飾手段。

因此，該工作提出了一種從電解質(zhì)角度出發(fā)的界面修飾策略設(shè)計(jì)方案，為構(gòu)建高能量密度硫化物全固態(tài)電池提供了新的思路。

圖2. 機(jī)理探究

Surface Engineering Strategy Enables 4.5 V Sulfide-Based All-Solid-State Batteries with High Cathode Loading and Long Cycle Life, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01047

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廈門大學(xué)楊勇團(tuán)隊(duì)ACS Energy Letters：電解質(zhì)界面修飾實(shí)現(xiàn)高電壓高載量及長(zhǎng)循環(huán)的硫化物全固態(tài)鋰電池

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