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胡傳剛/方云明/蘇亞瓊Nature子刊：一石二鳥！含氧空位InOOH催化劑實現高效HMF氧化耦合CO2轉化

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)已經成為緩解全球變暖和生產有價值化學物質的熱點之一。典型的CO₂RR反應通常與析氧反應(OER)耦合，由于OER的反應動力學緩慢，因此該反應所需的能耗較高。為了解決這些問題，利用熱力學能壘較低的生物質衍生的小分子的氧化過程取代OER，可以有效地降低電解槽所需的電壓。因此，通過構建一個耦合CO₂RR和生物質衍生小分子氧化的集成電解槽，不僅可以提高整體能源效率，而且可以在兩個電極上獲得高附加值的產品。

基于此，北京化工大學胡傳剛、方云明和西安交通大學蘇亞瓊等利用等離子體輔助技術通過去除一些表面晶格氧原子將氧空位(O_V)引入到羥基氧化銦(InOOH)納米片中(InOOH-O_V)，從而改變相鄰銦原子的局部電子環境，以用于將CO₂還原制甲酸和5-羥甲基糠醛(HMF)電氧化制備2，5-呋喃二甲酸(FDCA)。

原子尺度電子顯微鏡圖像、密度泛函理論(DFT)計算和原位拉曼光譜分析表明，O_V中心的形成導致InOOH納米片表面的晶格畸變和電荷重分布，從而增強了CO₂和HMF分子的吸附和活化，這對于進行后續的電化學催化反應至關重要。

因此，所制備的InOOH-O_V表現出加速的CO₂電還原為HCOOH的動力學，HCOOH在?0.85 V時的法拉第效率(FE)高達92.6%，在?1.00 V時的最大甲酸部分電流密度為56.2 mA cm^?2；同時，InOOH-O_V也顯示出優異的HMFOR的活性，在1.48 V時達到91.6%的高FDCA收率。

此外，采用雙極膜(BPM)來隔離HMFOR的陽極電解質(1 M KOH)和CO₂RR的陰極電解質(0.1 M KHCO(電解質之間具有不匹配pH值)，基于InOOH-O_V雙功能催化劑的集成電解槽在電池電壓為2.27 V時，陽極FDCA的收率為87.5%，陰極甲酸鹽的收率為90.0%左右，顯示出生物質氧化耦合CO₂轉化反應同時生產增值化學品的巨大前景。

The Role of Oxygen-vacancy in Bifunctional Indium Oxyhydroxide Catalysts for Electrochemical Coupling of Biomass Valorization with CO₂ Conversion. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37679-3

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