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1. 舒杰/章理遠AEM：通過隔膜緩釋LiNO₃，抑制鉀金屬負極枝晶生長

電池頂刊集錦：侴術雷、車仁超、溫兆銀、伽龍、武利民、陳立寶、舒杰、林常規、夏蘭等成果！

具有低成本、優異機械性能的隔膜，如納米纖維材料，被認為是解決堿金屬電池中枝晶問題的可行選擇。消耗枝晶而不是阻擋它們是電池長壽命穩定循環性能的基礎。

圖1 LiNO₃@PVDF@mask隔膜的設計及表征

寧波大學舒杰、章理遠等通過將含有LiNO₃的靜電紡絲層加入到掩模的內襯中，制備了一種具有五層結構的新型多功能隔膜（LiNO₃@PVDF@mask），其中掩模被用作框架，加載了LiNO₃的聚偏氟乙烯（PVDF）層可以通過與鉀枝晶反應生成鈍化層。以鉀金屬電池為例，LiNO₃@PVDF@mask隔膜具有優良的機械性能，可以有效地應對K枝晶帶來的危害。此外，持續釋放的LiNO₃可以與穿透的K枝晶反應，形成KNO₃和K₂O等非活性物質，阻止枝晶進一步生長。

圖2 鉀金屬表面的XPS分析和枝晶抑制示意

因此，LiNO₃@PVDF@mask隔膜將用裸鉀金屬組裝的對稱電池的循環壽命延長了近三倍，在更高的電流密度下完成了近3400次循環，并且所得軟包電池在彎曲狀態下也能正常工作。此外，重要的是，LiNO₃@PVDF@mask隔膜采用了低成本的豐富掩膜，并且在減少液態電解液的情況下，擁有出色的電解液潤濕性，這使得能夠進一步解決成本問題。總體而言，這項研究開辟了一個新的研究方向，有助于可充堿金屬電池的柔性器件的實際應用。

圖3 電化學性能研究

Mask-Based Separator with Sustained-Release LiNO3 as Dendrite Growth Barrier for Potassium Metal Battery. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300734

2. 車仁超/林春富/武利民Adv. Sci.：一種快充、長壽命、低溫友好的儲鋰材料

具有剪切ReO₃晶體結構的鈮酸鋰儲能負極材料因其固有的安全性和大容量而引起了廣泛的關注。然而，它們通常受到倍率性能、循環穩定性和溫度適應性的限制，其根源在于其層間間距不足。

圖1 NaNb₁₃O₃₃的物理-化學特性

復旦大學車仁超、青島大學林春富、內蒙古大學武利民等開發了一種微米級鈮酸鈉（NaNb₁₃O₃₃）顆粒作為新型負極材料，其在已知的剪切ReO₃型鈮酸鹽中擁有最大的層間間距。研究發現，NaNb₁₃O₃₃的大層間間距使得Li⁺的擴散速度加快快，顯著地促進了其卓越的倍率性能，2500與125 mA g^-1電流密度下的容量百分比為63.2%。

此外，其大的層間間距增加了鋰化過程中的體積容納能力，允許小的單位電池體積變化（最大6.02%），這有助于其出色的循環穩定性，在2500 mA g^-1的情況下經過5000次循環，其容量保持率達到87.9%。這種循環穩定性是鈮酸鹽微米級顆粒研究領域中最好的，可與”零應變”的Li₄Ti₅O₁₂相當。

圖2 與溫度有關的電化學特性

另外，即使在-10℃的低溫下，它仍表現出優越的倍率性能，1250與125 mA g^-1電流密度下的容量百分比為65.6%，甚至更好的循環穩定性，在1250 mA g^-1下經過5000次循環后容量保持率為105.4%。毫無疑問，這些全面良好的電化學性能結果為NaNb₁₃O₃₃在高性能Li⁺存儲中的實際應用鋪平了道路。

圖3 氧化還原機制和電化學動力學研究

Sodium Niobate with a Large Interlayer Spacing: A Fast-Charging, Long-Life, and Low-Temperature Friendly Lithium-Storage Material. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202300583

3. 華科伽龍AFM：耐超低溫還不燃，這種電解液助力鋅電池?78.5°C下運行！

由于水系電解液的高冰點（T_f）和過度締合（溶劑-溶劑和溶質-溶劑相互作用）的嚴重腐蝕性，傳統的可充鋅電池無法在寒冷地區工作。

圖1 電解液設計

華中科技大學伽龍等開發了一種由ZnCl₂鹽和甲醇/二氯甲烷混合物作為溶劑組成的不可燃弱締合電解液（WASE），以在低溫下實現高可逆鋅沉積/脫鋅。由于抑制了自締合和對Zn²⁺的適度溶劑化能力， WASE表現出超低的T_f（?119.2°C）和增強的Zn兼容性。

因此，使用低鹽濃度的WASE，在不添加過量防凍成分的情況下，在Zn||Zn電池中證明了在?78.5°C下穩定和可逆的鋅沉積鋅/脫鋅，其優異的循環壽命＞2200小時（0.1，1 mAh cm^?2），Zn||Cu電池中的平均庫侖效率（CE）高達99.6%。

圖2 半電池性能

此外，無水WASE可以抑制ZnCl₂的水解，從而抑制電解液和Zn電極之間的腐蝕。由于電解液的物理化學性質增強，具有WASE的Zn||PANI全電池在?50°C（2.5C下4000次循環）、?60°C（2.5C下1300次循環）和?78.5°C（0.25C下200次循環）下幾乎沒有容量下降，表現出穩定的循環。這項工作強調了有針對性的締合態設計在電解液中的關鍵作用，為在寒冷地區工作的可充鋅電池（RZBs）開辟了新的發展方向。

圖3 全電池性能

A Nonflammable Organic Electrolyte with a Weak Association State for Zinc Batteries Operated at ?78.5 °C. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302546

4. 上硅所溫兆銀AFM：多功能復合夾層促成高性能固態鋰金屬電池

促進Li⁺的界面傳輸和抑制有害的鋰枝晶是開發實用固態鋰金屬電池的主要挑戰。在這方面，使界面合理化以協同增強離子傳輸和抑制鋰枝晶具有重要的意義。

圖1 復合夾層的制備工藝和表征

中國科學院上海硅酸鹽研究所溫兆銀等展示了一種新的策略，即通過設計多功能復合夾層來解決這些問題。具體而言，該夾層由紫外線固化的聚乙二醇甲醚甲基丙烯酸酯（PEGMEMA）和聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）彈性骨架與全氟聚醚（PFPE）添加劑組成。

研究顯示，通過在可擴展的彈性骨架中引入光交聯聚合物，增加了自由活化鏈段，從而促進了Li⁺的遷移和擴散。彈性和Li⁺傳導的夾層構建了連續的Li⁺轉移路線，提高了抗變形能力，并作為鋰和石榴石界面之間的緩沖器。

圖2 復合夾層的鋰枝晶抑制能力測試

此外，理論計算和實驗結果表明，PFPE的存在引導了薄而均勻的富鋰層的形成，防止了Li⁺通量的過度集中，從而提高了鋰枝晶的抑制能力。由于獨特的結構和成分整合，這種策略賦予了對稱電池3.6 mA cm^-2的高臨界電流密度和出色的循環壽命（在1.0 mA cm^-2的電流密度下可穩定400小時以上）。

此外，高負載軟包電池在20次循環后顯示出超過3.25 mAh cm^-2的放電容量。這一策略有望為固態鋰金屬電池的實際應用提供思路。

圖3 安全增強型混合固態電池的電化學性能

High-Performance Garnet-Type Solid-State Lithium Metal Batteries Enabled by Scalable Elastic and Li+-Conducting Interlayer. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302729

5. 寧波大學林常規AEM：揭示鋰金屬和固態電解質間界面的生長機制

具有高離子電導率和適當機械性能的鈣鈦礦是有前景的固態電解質（SSEs），可以替代目前鋰離子電池中的液態電解質。然而，它們在全固態電池中的實際應用仍然由于低臨界電流密度和對電極的差界面穩定性而受到阻礙。

圖1 Li₂S-P₂S₅-B₂S₃電解質的制備示意

寧波大學林常規、奧爾堡大學Yuanzheng Yue等通過球磨和熔融淬火策略，開發了一系列優越的SSE，即Li₂S-P₂S₅-B₂S₃電解質。與室溫下的二元Li₂S-P₂S₅ SSE相比，所制備的SSE顯示出更高的離子電導率（0.83 mS cm^-1）、更大的臨界電流密度（1.65 mA cm^-2）和更長的無短路循環壽命。在電荷轉移的界面電阻逐漸增加的情況下，其獲得了300小時的長鋰剝離/沉積循環壽命。

圖2 循環性能研究

此外，作者通過現場電化學阻抗光譜、深度探測XPS和原位拉曼光譜，揭示了SSE和鋰金屬之間的演變機制。研究顯示，結構和化學異質性被發現是界面持續演變的主要來源。由此產生的”類似多層馬賽克”的夾層有利于抑制鋰枝晶的生長，從而延長了全固態鋰離子電池的壽命。此外，該工作中開發的SSE的制備技術對于擴大生產規模是可行的。

圖3 界面演化分析

Unveiling the Growth Mechanism of the Interphase between Lithium Metal and Li2S-P2S5-B2S3 Solid-State Electrolytes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204386

6. 寧大夏蘭AEM：具有非揮發性、熱可逆性的自我保護凝膠電解質

安全問題是阻礙高能量鋰電池大規模應用的一個長期障礙。在不同的原因中，熱失控是最突出的一個。迄今為止，已經提出了各種抑制熱失控的方法；然而，它們均存在一些內在的缺點。

圖1 凝膠電解質的表征

寧波大學夏蘭、波多黎各大學Xianyong Wu等利用非揮發性、非易燃性和熱可逆的聚合物/離子液體凝膠電解質作為內置安全開關，為鋰電池提供高度精確和可逆的熱保護。

研究顯示，在高溫下，凝膠電解質經歷相分離，并在電極表面/隔膜上沉積聚合物，這阻止了Li⁺插入反應，從而防止熱失控。當溫度降低時，凝膠電解質會恢復其原有的特性，電池性能也會恢復。值得注意的是，最佳的保護效果是在110℃時實現的，這是熱失控前的關鍵溫度。

圖2 凝膠電解質的電化學特性

更令人印象深刻的是，這種熱保護過程可以重復多次，并具有很高的容量保持率（95%），表明了其非凡的熱可逆性和出色的性能保持性。據作者所知，目前在任何電解質中從未報道過如此精確和可逆的熱保護效應。總體而言，這項工作在設計用于高安全性鋰電池的不揮發、不可燃和熱可逆凝膠電解質方面取得了實質性進展。

圖3 采用凝膠電解質的鈷酸鋰?Li電池隨溫度變化的電壓曲線和相應的dQ/dv曲線

A Non-Volatile, Thermo-Reversible, and Self-Protective Gel Electrolyte Providing Highly Precise and Reversible Thermal Protection for Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300143

7. 侴術雷Angew：基于普魯士藍類似物的450 Wh/kg鈉離子電池！

普魯士藍類似物（PBAs）由于其高理論能量密度和低成本而被認為是有前景的鈉離子電池（SIBs）的正極材料。然而，PBAs的高水和空位含量降低了它們的能量密度并帶來了安全問題，進而阻礙了它們在SIBs中的大規模應用。

圖1 材料表征

溫州大學侴術雷等通過調控晶體結構和控制晶相取向，制備了一系列缺陷少、含水量低的鉀輔助鐵基PBA。在引入含鉀原料后，最終產品（表示為NKPB-3）顯示出框架中（220）平面的優先取向的變化，以及更穩定的結構，并具有較少的[Fe(CN)₆]^4-空位，這對鈉離子的儲存和遷移是可取的。此外，NKPB-3的初始水含量大幅下降（從21.0 wt%降至7.5 wt%），提高了實際應用的內在安全性。

圖2 電化學性能研究

受益于優化的晶體結構和鉀的引入，NKPB-3表現出更高的氧化還原電位和更高的初始比容量（147.9 mAh g^-1），從而產生了高能量密度（約450 Wh kg^-1），這與鋰離子電池的商用磷酸鐵鋰正極材料相當。

此外，由于NKPB-3框架中鉀離子的支柱效應，NKPB-3在長時間循環后實現了較少的電壓衰減并提高了循環穩定性（300次循環后具有83.5%的容量保持率）。這些結果表明，這些具有穩定晶體結構和較少水含量的PBA有希望實現具有高能量密度的安全SIBs。

圖3 動力學研究

Prussian Blue Analogues with Optimized Crystal Plane Orientation and Low Crystal Defects toward 450 Wh kg-1 Sodium-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202303953

8. 陳立寶Angew：反應性聚合物作為人工SEI助力鋰金屬電池超900次循環！

鋰金屬負極具有最高的理論容量和最低的電化學電勢，是鋰金屬電池（LMB）的理想選擇。然而，負極上鋰枝晶的形成阻礙了LMB的適當放電容量和實際循環壽命，特別是在碳酸酯電解液中。

圖1 APSEI的構建及作用示意

中南大學陳立寶等開發了一種含有羧酸和環醚部分的反應性替代聚合物P(St-MaI)，它可與鋰原位形成人工聚合物固體電解質界面（APSEI）。首先，由于聚合物的柔性，P(St-MaI)@Li層可以適應體積變化并保持良好的界面接觸。第二，具有反應性羧酸和環醚基團的聚合物可以與鋰金屬反應，產生相應的離子傳導聚合物，從而提供光滑的鋰沉積膜。此外，強機械聚合物鏈在抑制鋰枝晶生長方面也起著關鍵作用。

圖2 電化學特性研究

因此，受益于上述優勢，具有P(St-MaI)@Li層的對稱Li||Li電池可以在1mA cm^-2下穩定循環900h以上，而不會增加極化電壓，此外Li||LiFePO₄全電池在碳酸酯電解液中以1C循環930次后保持了96%的高容量保持率。總體而言，這種人工SEI的創新策略可廣泛應用于設計抑制鋰金屬負極上鋰枝晶生長的新材料。

圖3 電化學性能研究

Reactive Polymer as Artificial Solid Electrolyte Interface for Stable Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305287

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