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華科大孫永明Nature子刊：反應-鈍化機制驅動材料分離，實現廢舊鋰離子電池的便捷回收

開發廢鋰離子電池（LIB）中正極材料的有效回收策略是非常可取的，但仍然存在重大挑戰，其中鋁箔和正極活性材料層的便捷分離是重要的第一步。

圖1 反應鈍化驅動的鋁箔和活性材料層分離示意圖

華中科技大學孫永明等提出了鋁箔-活性材料層分離的反應-鈍化驅動機制。具體而言，該實驗采用含有六個磷酸羧基和十二個羥基的植酸（PA）水溶液作為LIB正極分離的試劑。PA的強酸性可促使其與鋁箔表面的Al₂O₃和金屬鋁快速反應，產生Al³⁺離子和氣泡，從而導致正極活性材料層與鋁箔之間失去接觸。

PA與鋁箔表面的Al₂O₃和金屬鋁反應生成致密的Al-PA層，與鋁箔之間具有很強的共價鍵相互作用，再加上氣泡，會破壞活性材料層中鋁箔與 PVDF 之間的相互作用。由于正極材料層的尺寸較大（幾厘米），因此很容易通過物理沉淀分離和收集，這有利于進一步的操作。

圖2 鋁箔和PA溶液在不同條件下的特性

此外，PA 分子會立即與Al³⁺發生螯合作用，形成鋁-植酸絡合物（Al-PA），并終止PA與表面Al之間的進一步腐蝕反應。原則上，一個Al³⁺離子可與1-3個PA分子配位，而一個PA分子則可通過其豐富的磷酸基/羧基的強大螯合能力與一定量的Al³⁺離子配位。由于PA與Al³⁺離子之間存在上述各種連接模式，一旦溶解了極少量的表層鋁，就會在原位產生一個復雜的[Al-PA]網絡。

因此，PA溶液可通過原位鈍化機制最大限度地減少腐蝕，并顯示出以低成本、低能耗高效分離活性材料層和鋁箔的巨大潛力，從而實現電池正極材料的高效回收。

圖3 PA直接回收和其他回收方法的經濟和環境分析

Reaction-passivation mechanism driven materials separation for recycling of spent lithium-ion batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40369-9

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