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南開/港理工?AM：雜原子驅動Ce單原子配位場改變，加速Ce SAs/PSNC氧還原反應動力學

在許多能量轉換裝置中，最重要的是通過4e^?轉移過程的氧還原反應(ORR)。然而，這種機制包括涉及各種O基中間體的多個軸向基團吸附-解離途徑，導致高過電位和緩慢的動力學。為了克服這些問題，研究人員做了許多努力以研究出高效的ORR催化劑。其中，單原子催化劑由于其百分百的原子利用效率和優異的活性而引起人們廣泛關注。

近日，南開大學杜亞平和香港理工大學黃勃龍等提出了一種通過長程相互作用的P，S共驅動策略，可以精確地調制與N(O)直接配位的Ce單原子位點的電子結構。

具體而言，含有P、S的聚合物涂層的沸石咪唑酸框架(ZIF-8)被碳化成中空碳多面體并作為分子籠，在高溫下原位捕獲和封裝活化的流動Ce物種。因此，通過兩步熱解策略成功地制備了P、S共修飾的Ce單原子，同時沒有發生Ce的氧化和聚集。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，內部中空、多孔薄壁的碳多面體進一步促進了活性位點的暴露和利用；引入適當的S和P位點能夠將Ce-4f軌道上升到費米能級以提高催化劑的電子轉移效率。

因此，優化后的Ce SAs/PSNC具有較低的過電位和較高的ORR性能，其在堿性介質中的半波電位(E_1/2)為0.90 V；并且其在0.85 V_RHE時的周轉頻率(TOF)值為52.2 s^?1，比不含P、S(Ce SAs/NC)的催化劑增加了約27倍。

此外，用Ce SAs/PSNC組裝的Zn-空氣電池具有212 mW cm^?2的功率密度和優異的循環穩定性，表明其在儲能器件中的應用潛力。總之，這項工作可以為在復雜的配位環境中調節基于稀土元素的SACs提供一個有效策略，有助于實現稀土金屬基單原子催化劑在能量轉換和存儲器件中的廣泛應用。

Heteroatom-Driven Coordination Fields Altering Single Cerium Atom Sites for Efficient Oxygen Reduction Reaction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202302485

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