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開發與鋰金屬負極（LMA）高度相容且耐高壓的電解液對于高能量密度鋰金屬電池（LMB）至關重要，目前已有局部高濃電解液（LHCE）的相關報道。但是，LHCE往往需要極高的鹽溶劑比（SSR；SSR≥1:2）。因此，在不犧牲電化學性能的情況下降低SSR是一項巨大的挑戰。

在此，香港科技大學趙天壽院士、李一舉等人提出了一種創新的溶劑分子重構策略，以構建具有低SSR（1:3.6）的基于1,3-二氧戊環（DOL）的“局部中濃度電解液”。具體過程如下：首先，游離DOL在LiFSI引發劑的作用下形成鏈狀PDOL。

將DOL溶劑部分轉化為PDOL后，在上述體系中加入LiTFSI抑制DOL的進一步聚合并降低PDOL的結晶度，從而保持良好的離子導電性。

最后，在上述混合物中加入TTE獲得均質電解液（Hybrid-DOL/PDOL-TTE）。

研究表明，將游離DOL溶劑分子部分重構為聚醚可有效降低不穩定的未配位DOL比例，從而提高電解液的固有高壓穩定性。更重要的是，游離DOL溶劑分子的清除和重構誘導形成了具有較低LUMO和HOMO的更有利的富含陰離子的離子-溶劑構型，可有效鈍化正極和具有高含量無機氟化物/彈性聚醚衍生物的負極。

圖1. LMA的電化學性能和循環后形態成分分析

得益于獨特的溶劑化結構，所獲得的均質電解液即使具有1: 3.6的低SSR，也表現出與LMA和高壓正極（~4.7 V）的出色界面穩定性。具體而言，基于Hybrid-DOL/PDOL-TTE的Li|Cu非對稱電池可穩定運行1800小時以上并在 450~900次循環中的平均CE高達99.2%，這是近年來報道的一些使用HCE和全氟溶劑的研究中最高的結果。

此外，即使在0.12 C、4.6 V的高截止電壓下，基于Hybrid-DOL/PDOL-TTE的Li|NCM622電池也可穩定運行。同時，組裝的實用Li|NCM622軟包電池也可在4.6 V的高壓下穩定循環60次，并可獲得最高達347.1 Wh kg^-1的高能量密度。總之，這項工作的結果展示了新的溶劑分子重構策略在開發高壓LMB中具有低SSR的先進電解液方面的有效性。

圖2. 實用Li|NCM622軟包電池的電化學性能

A Solvent Molecule Reconstruction Strategy Enabling a High-Voltage Ether-based Electrolyte, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE02344J

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趙天壽院士/李一舉EES：溶劑分子重構策略實現4.6 V高壓醚基電解液

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