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北京大學龐全全Joule:采用反溶劑馴化鋰硫電池的準固態反應

北京大學龐全全Joule:采用反溶劑馴化鋰硫電池的準固態反應
從溶解-沉積反應到準固態硫反應的轉變過程中,鋰硫電池的多硫化物穿梭和貧電解質運行受到了限制,但反應動力學卻很差。
北京大學龐全全Joule:采用反溶劑馴化鋰硫電池的準固態反應
圖1 不同溶劑體系的溶劑化結構示意
北京大學龐全全等通過采用低密度、低成本的芳香族反溶劑分子驅動微溶劑化電解質(SSEs)獨特的微結構重組,從而創造出分子亞域,進而使元素硫(3 mg mL-1,35℃)得到必要的溶解,同時限制了多硫化物的溶解,并保持了離子運輸通道。
研究發現,芳香族溶劑可與SSE充分混溶,而且所提出的策略從根本上實現了準固態硫轉化反應,其中涉及溶解元素硫的反應步驟,即硫的消耗和再轉化,由于硫的部分溶解而在動力學上加速。反溶劑會進一步破壞原本相互連接的三維結構,從而帶來快速的傳質。
此外,重要的是,與之前使用的氫氟醚助溶劑不同,芳香族反溶劑出乎意料地促進了TFSI-陰離子的還原,從而在鋰負極上形成了富含無機物的固體電解質間相(SEI)保護層,保證了鋰負極的緊湊和均勻沉積。
北京大學龐全全Joule:采用反溶劑馴化鋰硫電池的準固態反應
圖2 半電池性能
因此,采用這種電解質系統的鋰硫電池能在接近室溫的條件下快速進行轉換反應(即過電位降低 0.3 V),并能在5 mL mg-1的貧電解質條件下穩定循環~ 160次。這種精心設計的電解質與傳統的醚基電解液有很大不同,是一種具有巨大潛力的新型電解質系統。這項工作將進一步激發硫基電池新型電解質系統的創新設計。
北京大學龐全全Joule:采用反溶劑馴化鋰硫電池的準固態反應
圖3 鋰硫電池性能
Stabilized Li-S batteries with anti-solvent-tamed quasi-solid-state reaction. Joule 2023. DOI: 10.1016/j.joule.2023.07.013

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