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富鎳層狀氧化物的全固態鋰電池（ASSLB）存在固-固界面問題，尤其是在正極側，從而導致界面傳輸惡化和性能快速退化。

在此，吉林大學杜菲教授、姚詩余副教授等人報告了一種變革性的機械策略，即在富鎳層狀金屬氧化物和鹵化物固體電解質（SE）之間建立超共形（Ultraconformal）正極界面。具體而言，作者采用機械工程方法，在復合正極中形成均勻且超共形的互穿網絡，該網絡表現出強大的機械性能，具有高模量和硬度，可承受化學機械變形。具有超共形界面的復合正極顯示出優異的機械性能，具有很高的楊氏模量和維氏硬度，從而顯著抑制了化學機械變形，促進了鋰離子和電子的界面傳輸。

圖1. m-NCM@Li₃InCl₆、 s-NCM@Li₃InCl₆和 B-NCM@Li₃InCl₆正極的結構表征

總之，該工作展示了一種簡便的球磨策略，通過在 NCM 和 Li₃InCl₆之間建立超共形界面，顯著提高了復合正極的電化學性能。這種合理的界面工程能夠形成 NCM 和 Li₃InCl₆的連續互穿網絡，從而克服了傳統的固-固接觸問題。復合正極的機械特性首次被揭示為在侵蝕性化學機械驅動力下形成超形正極界面的關鍵。得益于超共形物理接觸，具有超共形正極界面的 B-NCM@Li₃InCl₆電極具有最佳的電化學性能，在 0.1C 時的容量為 216.4 mA h g^-1，初始庫侖效率為 91.6%。

此外，即使在零下 20 攝氏度的低溫條件下，ASSLB 仍能提供 118.4 mA h g^-1的容量。這些出色的性能可歸功于復合正極中卓越的界面動力學性能，在循環過程中不會出現微裂縫和空隙，從而為電子和離子傳輸提供了有效的途徑。

圖2. m-NCM@Li₃InCl₆、s-NCM@Li₃InCl₆和 B-NCM@Li₃InCl₆正極的全電池性能

Ultraconformal chemo-mechanical stable cathode interface for high-performance all-solid-state batteries at wide temperatures, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01551c

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杜菲/姚詩余EES：超共形化學機械穩定正極界面用于寬溫高能全固態電池

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