鋰金屬由于理論比容量高(3860 mAh g^-1)和氧化還原電位低(與標(biāo)準(zhǔn)氫電極相比-3.04 V)被認(rèn)為是“圣杯”負(fù)極。然而，過(guò)量鋰金屬的使用導(dǎo)致嚴(yán)重的安全性和加工復(fù)雜性，阻礙了鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用。

因此，在電池生產(chǎn)過(guò)程中不使用任何鋰金屬的無(wú)負(fù)極電池在能量密度、成本和生產(chǎn)方便性方面具有壓倒性的優(yōu)勢(shì)，是理想的替代方案。然而，由于鋰沉積不均勻以及鋰沉積與電解質(zhì)之間嚴(yán)重的寄生反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)高CE和循環(huán)穩(wěn)定性仍然是整個(gè)領(lǐng)域長(zhǎng)期面臨的挑戰(zhàn)。

在此，復(fù)旦大學(xué)彭慧勝教授、上海交通大學(xué)孫浩副教授等團(tuán)隊(duì)在為無(wú)負(fù)極鋰金屬電池設(shè)計(jì)人工層的嘗試中，意識(shí)到人肺的肺泡及其外膜代表了一種有效的傳質(zhì)和形態(tài)調(diào)節(jié)的令人鼓舞的模型。在吸入過(guò)程中，空氣受到擴(kuò)大的肺泡的影響，肺泡外的薄膜進(jìn)一步促進(jìn)了氣體的傳遞，限制了組織液的滲透。這啟發(fā)了本文在Cu上設(shè)計(jì)超薄的界面層，以促進(jìn)無(wú)負(fù)極鋰金屬電池的鋰離子轉(zhuǎn)移和沉積。

具體而言，提出了一種簡(jiǎn)單且可擴(kuò)展的方法，使用由鍺酸三乙胺組成的厚度為250 nm的生物啟發(fā)界面層來(lái)生產(chǎn)高性能無(wú)負(fù)極鋰金屬電池。衍生的叔胺和LixGe合金顯示出增強(qiáng)的吸附能，顯著促進(jìn)Li⁺ 的吸附、成核和沉積，有助于Li電鍍/剝離過(guò)程的可逆膨脹/收縮。

圖1. 制備流程

總之，本工作表明超薄相間層可以有利于高性能的無(wú)負(fù)極鋰金屬電池。由鍺酸三乙胺組成的界面層顯示出增強(qiáng)的Li吸附，促進(jìn)了Li離子的擴(kuò)散、成核和沉積，從而誘導(dǎo)了具有顯著可逆性的光滑致密的Li沉積層。在Li/Cu電池中進(jìn)行250次循環(huán)時(shí)，可獲得約99.3%的令人印象深刻的Li電鍍/剝離CE，無(wú)負(fù)極LiFePO₄全電池可分別提供527 Wh kg^-1和1554 W kg^-1的最大能量和功率密度，以及250次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。

該研究結(jié)果為實(shí)現(xiàn)無(wú)負(fù)極鋰金屬電池的新型界面材料設(shè)計(jì)和篩選奠定了基礎(chǔ)，同時(shí)為解決其他無(wú)負(fù)極電池（Na，K和Ca)的界面穩(wěn)定性問(wèn)題提供了指導(dǎo)。

圖2. 全電池性能

Anode-Free Lithium Metal Batteries Based on an Ultrathin and Respirable Interphase Layer,
Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI:?10.1002/anie.202304978