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電化學尿素氧化反應(CO(NH₂)₂ + 6OH^?→N₂ + 5H₂O + CO₂ + 6e^?，UOR)是處理富尿素廢水的有效途徑。同時，電化學尿素氧化還可以替代水(H₂O)氧化反應物，從而實現節能電解產氫(H₂)。但UOR涉及復雜和多重質子偶合電子轉移反應(PCET)步驟并伴隨氣體析出，它通常表現出緩慢的動力學，導致高的過電位和低效率。

鎳基材料已被證明是性能優異的電催化UOR催化劑，但由于催化劑形貌調控技術不發達導致催化位點有限，缺乏優化的電子結構以及在苛刻的電化學條件下長期穩定性較差，它們的UOR性能不能令人滿意。

因此，探索具有獨特的結構和電子構型的高效率和高強度的金屬鎳基納米材料來增強UOR電催化活性具有重要意義。

近日，中山大學李萍課題組提出了一中MOF介導合成方法，成功將封裝有0D Mn摻雜的Ni NPs的一維氮摻雜碳納米管(N-CNTs)在碳布(CC/MnNi@NC)上組裝成二維納米片，以顯著改善UOR電催化活性。

在這樣一個具有三維層次結構的納米陣列電極中，NiMn合金化可以誘導電荷重分布和電子結構調制，促進活性Ni³⁺物種的產生，加快*COO中間體解吸的速率控制步驟(RDS)，從而使增強內在催化活性；同時，在N-CNTs中嵌入MnNi納米粒子的特殊包覆結構可以保護MnNi核不受腐蝕和剝離，提高工作耐久性；最后，進一步組裝的納米片陣列在CC基板上排列良好，有利于暴露大量可及的活性位點，加速電子轉移，并促進傳質。

因此，得益于將0D MnNi合金納米管、1D N-CNTs和2D納米片集成到3D微/納米層次結構中，CC/MnNi@NC表現出優異的UOR性能。特別是，在10 mA cm^?2電流密度下，CC/MnNi@NC表現出1.308 V_RHE的極低電位、40 mV dec^?1的小Tafel斜率和連續工作65小時優異長期穩定性，是迄今為止報道的性能最好的UOR電催化劑之一。

綜上，這項工作為通過電子調控和0D、1D和2D結構集成3D微/納米層次結構工程構建高活性和強健的電催化劑提供了新的策略。

3D Hierarchical-Architectured Nanoarray Electrode for Boosted and Sustained Urea Electro-Oxidation. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300725

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中山大學Small：三維層狀結構納米陣列用于穩定高效催化尿素電氧化

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