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?廈大EES：原位重構Ru/β-Co(OH)2界面弱化d-p軌道雜化，加速硝酸鹽電還原為氨

目前工業氨生產的主要方法是Haber?Bosch工藝(H₂ + N₂→NH₃)，其在高溫(300 ~ 500℃)和壓力(15 ~ 35 MPa)下消耗大量能量并且產生大量的CO₂。最近，電催化硝酸鹽還原反應(NtrRR)是一種低能耗且綠色的氨制備方法，其具有低的理論電極電位(NO₃^? + 8e^? +7H₂O→NH₃·H₂O + 9OH^?，?0.12 V vs SHE)；可溶性硝酸鹽廣泛分布在工農業廢水中，造成了嚴重的污染，將硝酸鹽轉化為高附加值的氨對環境保護和能源利用都具有重要意義。

然而，由于復雜的多電子耦合質子轉移過程，NtrRR在動力學上仍然緩慢。因此，開發具有高活性和法拉第效率的NtrRR催化劑對于推動電催化硝酸鹽還原的發展具有重要意義，特別是在大電流密度的情況下。

基于此，廈門大學梁漢鋒課題組開發了一種摻雜Ru的Co金屬(RuCo)納米片“預催化劑”，其中Ru/Co比為3.08，并且該催化劑在反應中原位重構為Ru/β-Co(OH)₂異質結構。催化劑原位重構不僅在異質界面上使得電子重新分布，導致界面缺電子Ru位點和*NH₃中間體之間的d-p軌道雜化減弱，而且充分利用了Ru的高NtrRR活性和Co(OH)₂有利的水解離的協同作用，促進了高選擇性硝酸鹽還原為氨。

因此，在1 M KOH/0.1 MKNO₃混合電解液中，Ru/β-Co(OH)₂異質結構在僅0.071 V的電位下實現了?250 mA cm^?2的高電流密度，氨的法拉第效率為98.4%；并且在0.01 V的電位下能夠產生?500 mA cm^?2的高工業水平電流密度，氨法拉第效率為98.78%，超過了之前報道的絕大多數高性能NtrRR催化劑。

同時，該催化劑能有效凈化硝酸鹽濃度低于31 ppm的硝酸鹽污水。此外，研究人員利用Zn-硝酸鹽電池進一步證明了Ru/β-Co(OH)₂異質結構催化劑具有優越的NtrRR性能，該流動池功率密度為29.87 mW cm^?2和氨的產率高達0.38 mmol h ^?1 cm^?2，優于許多其他類似的Zn-硝酸鹽/亞硝酸鹽電池。

Weakened d-p Orbital Hybridization in In Situ Reconstructed Ru/β-Co(OH)₂ Heterointerfaces for Accelerated Ammonia Electrosynthesis from Nitrates. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE00371J

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