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張波/徐一飛AM：層狀晶體多步溶解，制備超薄非晶Ni(OH)2以實現(xiàn)高效尿素氧化輔助產(chǎn)氫

電化學(xué)水分解制氫是一種可持續(xù)、高效、有前途的綠色能源轉(zhuǎn)換和儲存技術(shù)，可以大大緩解化石燃料短缺和環(huán)境污染等問題。然而，水分解的陽極析氧反應(yīng)(OER)存在較大的熱力學(xué)電位，降低了電解水的效率。

電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)(UOR)由于其較低的熱力學(xué)勢壘(0.37V)，其可以代替OER反應(yīng)來輔助產(chǎn)氫。然而，UOR是一個復(fù)雜的六電子轉(zhuǎn)移過程，反應(yīng)動力學(xué)也很緩慢。因此，迫切需要開發(fā)并制備出高效且穩(wěn)定的催化劑以實現(xiàn)低能耗電催化尿素氧化輔助產(chǎn)氫。

基于此，復(fù)旦大學(xué)張波和徐一飛等首先合成了NiMoO₄·H₂O(其中含有比以往報道更多的結(jié)晶水(1 vs. 0.75))，隨后生成催化UOR的超薄非晶Ni(OH)₂催化劑，并深入研究了NiMoO₄·H₂O在堿性介質(zhì)中溶解過程的機(jī)理。

研究人員利用原位Cryo-TEM、多角度Cryo-ET和原位拉曼揭示了NiMoO₄·H₂O在堿性溶液中的多步溶解過程：1.由于結(jié)晶水的損失，NiMoO₄·xH₂O納米片在堿溶液中從NiMoO₄·xH₂O納米棒上剝離；2.剩余的結(jié)晶水和Mo物質(zhì)進(jìn)一步從NiMoO₄·xH₂O納米片中溶解，最后形成超薄非晶Ni(OH)₂納米片。

得益于超薄和非晶結(jié)構(gòu)，由NiMoO₄·H₂O轉(zhuǎn)化的Ni(OH)₂催化劑在1.32 V下就可以電氧化成NiOOH物種，并且其在100/640 mA cm^?2電流密度下的電位僅為1.34/1.4 V。

此外，研究人員利用由NiMoO₄·H₂O轉(zhuǎn)化的Ni(OH)₂作為陽極，Pt/C//GDL作為陰極組裝成陰離子交換膜(AEM)電解槽以進(jìn)行尿素氧化輔助產(chǎn)氫，其僅需2 V的電壓就能達(dá)到650 mA cm^?2的電流密度；該Ni(OH)₂催化劑在尿素氧化輔助析氫AEM電解槽中也表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性，其在~1.75 V下連續(xù)運行50 h而沒有發(fā)生明顯性能衰減。總的來說，該項工作詳細(xì)闡述了NiMoO₄·H₂O的多步溶解機(jī)理，為高活性非晶態(tài)催化劑的制備提供了指導(dǎo)。

Multistep Dissolution of Lamellar Crystals Generates Superthin Amorphous Ni(OH)₂ Catalyst for UOR. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202301549

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張波/徐一飛AM：層狀晶體多步溶解，制備超薄非晶Ni(OH)2以實現(xiàn)高效尿素氧化輔助產(chǎn)氫

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