鋰（Li）負極面臨的復雜問題阻礙了準固態鋰硫（QSSLS）電池的實際應用。然而，仍然模糊的界面過程和反應機制對揭示其原因提出了挑戰。

中科院化學所文銳等通過多尺度和多光譜分析原位研究了凝膠聚合物電解質(GPE)基QSSLS電池中鋰負極的形態演變和動態過程。

圖1. 原位AFM監測具有原始GPE的QSSLS電池中鋰負極表面的演變

研究顯示，絕緣性Li₂S₂/Li₂S的積累和鋰枝晶的滲透共同惡化了鋰負極/GPE界面。在添加LiNO₃的GPE 中，在開路電位(OCP)下，鋰金屬首先與LiNO₃反應形成主要由LiNO₂組成的松散納米顆粒(NPs)。當多硫化物(LiPSs)在放電時擴散到鋰負極時，LiNO₃和LiPSs的協同作用會產生一層由LiNO₂和Li₂SO₄構成的致密NPs。充電時均勻沉積的鋰球進一步顯示出在隨后的放電過程中良好的溶解性。

圖2. 鋰負極/電解質界面處鋰沉積形態的原位OM成像

此外，原位拉曼光譜(RS)揭示了LiPSs穿梭在添加LiNO₃的GPE中的相當大的可逆性。結果顯示，添加LiNO₃可以利用可溶性LiPSs沉淀致密的SEI膜來保護鋰負極，這有助于改善界面離子轉移和提高容量性能。總之，了解鋰負極的失效原理和添加劑的調節機制對于指導實用QSSLS電池中的鋰負極保護和性能提升至關重要。

圖3. QSSLS電池中鋰負極表面產物的表征

Direct Tracking of Additive-Regulated Evolution on the Lithium Anode in Quasi-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201411