具有高理論能量密度的鋰硫(Li-S)電池長期以來被認為是鋰離子電池的替代儲能裝置。然而,多硫化物的穿梭效應會引發快速的容量衰減和短暫的電池壽命,這嚴重阻礙了其實際利用。
北京理工大學陳人杰、復旦大學Jie Xu、安徽工業大學吳孔林等構建了一種高效的電催化劑,包括植入分級多孔碳骨架(Fe/Co-N-HPC)中的氮(N)配位二元金屬單原子(SAs),并通過隔膜涂層策略捕獲并催化多硫化物轉化。
圖1. Fe/Co-N-HPC的合成、形態和組成
研究表明,Co原子的引入可以豐富Fe活性中心的電子數,從而實現二元金屬單原子催化劑的顯著協同催化作用,提高Li-S氧化還原反應的雙向催化作用。受益于二元金屬SAs在促進多硫化物轉化過程中的高導電網絡和協同催化活性,采用Fe/Co-N-HPC改性隔膜的Li-S電池在低硫和高硫負下的電化學性能都得到了極大的提高。
圖2. 采用不同隔膜的Li-S電池的性能
結果,所制備的Li-S電池表現出出色的倍率能力(5.0 C時為740 mAh g-1),以及卓越的長期循環穩定性(1.0 C時循環600次后為694 mAh g-1)。將硫負載增加到4.8 mg cm-2時,實現了6.13 mAh cm-2的顯著面容量。此外,原位X射線衍射和理論模擬結果驗證了二元金屬SAs通過改變速率決定步驟的催化機制,這為構建高性能Li-S電池提供了新方向。
圖3. 高負載Li-S電池性能
Binary Metal Single Atom Electrocatalysts with Synergistic Catalytic Activity toward High-Rate and High Areal-Capacity Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208666
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