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于吉紅院士等JACS：沸石策略助力高性能全固態電池！

成果簡介

具有高能量密度和安全性的全固態電池（All-solid-state batteries, ASSBs）是下一代儲能應用的理想候選者，但是用于ASSBs的傳統固體電解質存在離子導電性差、界面兼容性差、不穩定性和高成本等局限性。

基于此，吉林大學于吉紅院士和美國得克薩斯大學奧斯汀分校Jiaao Wang（共同通訊作者）等人報道了利用沸石（zeolite）在空隙空間中吸收功能客體的獨特能力，提出了一種基于“客體扭曲”機制的創新離子激活策略，通過在LiX沸石的超籠中引入一對LiTFSI-基客體（GS）的正離子和陰離子，制備出具有高鋰離子導電性和界面相容性的基于沸石膜（ZM）的固體電解質（GS-ZM）。

實驗和Car-Parrinello分子動力學（SGCPMD）模擬表明，室溫下通過Li離子與TFSI^–的“氧鉗子”的動態配位，沸石骨架對框架相關Li離子的限制顯著降低。因此，對比ZM，GS-ZM的離子電導率提高了~100%，Li⁺轉移數為0.97。利用GS-ZM優異的離子導電性以及GS-ZM與電極之間良好的界面結構，基于GS-ZM組裝的全固態鋰離子電池和Li-空氣電池表現出遠優于液體電解質基電池的最佳電化學性能：全固態鋰離子電池在1 C下循環800次后容量保持率為99.3%，全固態Li-空氣電池在500 mA g^-1下循環壽命為909次。

沸石中“客體扭曲”的機理發現，將顯著增強沸石基電解質在各種高性能、高安全、低成本的全固態儲能系統中的適應性。

研究背景

可逆電池（Reversible batteries）具有高能量密度和安全性等優點，是清潔能源存儲系統日益增長的需求。因此，基于固體電解質（SEs）的全固態電池（ASSBs）被廣泛關注和研究，但目前可用的具有高離子電導率、機械強度和安全性的無機SEs，由于對空氣組分和金屬負極的不穩定性、界面相容性差和高成本而受到限制。

同時，聚合物SEs和復合SEs普遍存在金屬離子載流子遷移數低（< 0.5）和離子導電性有限的問題，同時它們的厚度和質量過大、制備工藝復雜、成本高，阻礙了其實際應用。

因此，開發安全性高、電化學性能好、能量密度高、成本低的全固態儲能系統還面臨著巨大的挑戰。離子導電性LiX沸石膜（ZMs）作為一類高穩定性、低成本的新型無機SE被關注，但對其導電性機理和構建ASSBs高界面相容性的研究還處于起步階段，電化學性能有待進一步提高。

圖文導讀

制備和表征

通過簡單的真空浸漬工藝將GS引入沸石中，按照超低的GS/沸石質量比（1: 8.3），LiX沸石的每個超籠中只容納GS的一對陽離子和陰離子，形成了全固態沸石基材料。通過水熱生長制備了厚度為4 μm的致密ZM，并作為制備GS-ZM的主體。iDPC-STEM圖像顯示，GS在LiX沸石的超籠中均勻分散，并且沸石骨架在制造過程中保持完整。此外，LiX沸石的每個超籠中都有一對陽離子和陰離子GS，證明了GS在沸石中的成功包膜。

圖1. GS-ZM的設計與制備

主-客體相互作用

Car-Parrinello分子動力學（SGCPMD）模擬表明，GS-ZM的Li⁺(SIII)不僅與沸石的兩個O配位，還與GS中TFSI^?（-S=O）的一個O相互作用。在GS-ZM的模擬中，Li⁺(SIII)與沸石SiO₄四面體的兩個O配位，以及GS中TFSI^–的一個O配位（記為2O_zeolite-Li-O_TFSI）作為初始構型（構型I）。

然后，Li⁺與沸石O的配位被TFSI^–的振動打斷，形成O_zeolite-Li-O_TFSI（構型II），Li⁺被拖到相鄰的位置，Li⁺與沸石AlO₄四面體的兩個O和TFSI^–的一個O坐標，形成2O_zeolite-Li-O_TFSI（構型III）。Li⁺沒有停留在這個位點，繼續向下一個相鄰位點移動，通過類似構型II的O_zeolite-Li-O_TFSI過渡態（構型IV）形成2O_zeolite-Li-O_TFSI（構型V）。在室溫下的整個模擬過程中，這種運動是連續和快速的，導致GS-ZM中Li⁺(SIII)的遷移率比ZM高。

圖2. GS-ZM中主-客體相互作用的分析

圖3. GS-ZM作為固體電解質的電位

ASSBs的性能

GS-ZM具有相當高的電化學穩定性，其電壓窗為0~5.0 V，遠高于LOE（2.0~4.2 V）和原始GS（1.8~3.8 V）。具有GS-ZM-石墨集成結構的半電池表現出石墨充/放電曲線，比容量為340 mAh g^-1，遠高于具有GS的半電池（150 mAh g^-1），與具有LOE的半電池（352 mAh g^-1）相當。具有商用LiCoO₂（正極）的全固態全電池（LiCoO₂|GS-ZM-石墨），具有優異的倍率能力和穩定的循環性能，在1 C下循環超過800次，容量保持率高達99.3%，庫侖效率約為99.8%。

圖4.基于GS-ZM的全固態鋰離子電池的性能

在環境空氣中0.1、0.2、0.5、1和2 A g^-1電流密度下的恒流充/放電測試，證明了GS-ZM全固態Li-空氣電池的可逆性和穩定性。使用GS-ZM的Li-空氣電池在2 A g^-1時的過電位相對較低，約為1.6 V，當電流密度迅速降低到0.1 A g^-1時，過電位恢復到約1.0 V。

此外，使用GS-ZM的全固態Li-空氣電池在環境中以500 mA g^-1下循環909次，遠遠優于原始GS、商用LOE和原始ZM的全固態Li-空氣電池。結果表明，含有GS-ZM的全固態Li-空氣電池在環境空氣的各種條件下表現出優異的電化學穩定性，是已報道的全固態Li-空氣電池中最好的循環穩定性。

圖5.基于GS-ZM的全固態Li-空氣電池的性能

文獻信息

Enabling High-Performance All-Solid-State Batteries via Guest Wrench in Zeolite Strategy.?J. Am. Chem. Soc.,?2023, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07858.

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