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Nature子刊：C2H2雜質<1 ppm！銅納米點電催化乙炔半加氫合成聚合物級乙烯

電催化乙炔半氫化反應(EASH)是一種在環境條件下利用可再生電能進行乙炔半氫化反應(C₂H₂ + 2H₂O + 2e^?→C₂H₄ + 2OH^?)的新方法。其中，EASH可以在水介質中進行，水(H₂O)作為質子源(而不是過量的H₂)。

銅(Cu)是催化乙炔(C₂H₂)選擇性生產C₂H₄的主要催化劑之一，盡管在研究人員對Cu催化劑進行修飾改性以向高效EASH方向努力，但是這些報道的Cu催化劑仍存在高過電位、轉化能效低，以及未能從粗乙烯流中完全除去C₂H₂雜質(<1 ppm)等問題。

基于此，中國科學技術大學曾杰、電子科技大學夏川和鄭婷婷等通過在純C₂H₂氣流下原位電還原碳負載的Cu₂Cl(OH)₃納米顆粒，制備出低配位銅納米點(Cu NDs)作為高效的EASH催化劑。

性能測試結果顯示，在通入純乙炔氣流的三電極流動池中，所制備的Cu NDs的起始電位為?0.15 V_RHE，并且在?0.69 V_RHE時乙烯法拉第效率(FE_C2H4)高達95.9%；同時，當FE_C2H4保持在90.4%以上時，C₂H₄部分電流密度為?452 mA cm^?2。

此外，研究人員還通過自制的雙電極MEA反應器從含有0.5%C₂H₂的模擬天然氣中連續生產C₂H₄，在1.35 × 10⁵ mL g_cat^?1 h^?1空速下可以產生超純的C₂H₄(乙炔雜質<1 ppm)；并且該反應在?50.0 mA cm^?2電流密度下連續運行130小時，性能衰減可以忽略不計。

實驗結果和理論計算表明，與非缺陷Cu(111)面相比，Cu NDs上的未配位Cu位點上C₂H₃*和H*的形成能壘較低；同時，Cu NDs和Cu納米微粒(Cu MPs)上的EASH具有相同的速率控制步驟(Cu NDs：110.7 mV dec^?1，Cu MPs：122.3 mV dec^?1)，并且Cu NDs上較低的Tafel斜率表明吸附的C₂H₂*加氫生成C₂H₃*具有更快的反應動力學，表明Cu NDs上未配位的Cu是選擇性電還原C₂H₂生產C₂H₄和抑制HER的活性位點。

Electrosynthesis of Polymer-grade Ethylene via Acetylene Semihydrogenation over Undercoordinated Cu Nanodots. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37821-1

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/07/57020a0d91/

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