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?Carbon Energy：MoOx@N/S摻雜石墨烯異質結構在酸性介質中實現高效析氫

不斷增加對煤炭產生的能源的需求是導致全球變暖的主要因素，預計在2020-2030年將導致全球38%的二氧化碳排放，這一環境問題引發了對可再生和可持續能源的研究。其中，由電化學反應生成的氫氣(H₂)目前最有希望作為能量載體和燃料，因為其具有較高的理論能量密度(120 MJ kg^-1)并且燃燒產物無污染。

迄今為止，鉑(Pt)一直被認為是電化學析氫反應(HER)中最高效的催化劑，然而其高成本以及在電化學環境中較差的穩定性，限制了其實際應用。Pt的這些缺點也促進了替代催化劑的研究，如摻雜單原子或多原子的石墨烯、金屬磷化物、過渡金屬氧化物(TMO)及其異質結構等。

基于目前的研究，韓國工業技術研究院Chisung Ahn、成均館大學Byungkwon Lim和Taesung Kim(等人)等人通過將具有優異催化性能的鉬氧化物(MoO_x)層與碳基薄膜進行結合，有效的提升了催化劑的產氫性能和穩定性。

本文以0.5 M H₂SO₄作為電解質，并通過三電極體系評估了NSGr@MoO_x的電化學活性。測試結果表明，在電流密度為-10 mA cm^-2時，NSGr@MoOx的初始過電位(η)為359 mV，比NSGr低70 mV。

極化曲線還清楚地表明，盡管施加了-0.5 V的高電壓，石墨烯和MoO_x在相同條件下并沒有表現出優異的HER活性，這歸因于MoO_x在酸性電解質介質中的快速氧化，催化劑活性的差異恰恰表明了表面NSGr是活性位點的主要來源。之后，本文還采用公式計算了催化劑的Tafel斜率，以確定催化劑HER的電化學反應速率與施加的電勢之間的關系。

計算結果表明，NSGr@MoO_x異質結構的反應動力學得到了顯著的改善，NSGr@MoO_x的Tafel斜率相對較低(106.8 mV dec^-1)，低于NSGr(140.2 mV dec^-1)、石墨烯(185.5 mV dec^-1)和MoO_x(186.9 mV dec^-1)，這些結果與前面的測試結果保持一致。

更重要的，電化學阻抗測試表明，與MoO_x、NSGr和石墨烯相比，NSGr@MoO_x的電荷轉移電阻更低，這再次證明了NSGr@MoO_x具有更優異的HER催化性能。結合測試結果可以認為，NSGr@MoO_x優異的催化性能歸因于上、下兩種材料界面上共摻雜原子的協同作用，使得催化劑具有更多的活性位點，進而顯著提高了催化劑的催化性能。

之后，基于拉曼光譜以及X射線光電子能譜，本文得出了發生在NSGr@MoO_x上的HER機理：純石墨烯結構中的缺陷阻止了H⁺離子的吸附，因此未被吸附的H⁺離子僅與石墨烯表面的電子耦合產生H₂。在這種情況下，MoO_x材料除了把它從玻碳電極接收到的電子轉移到石墨烯之外沒有其他作用。

然而，對于NSGr@MoO_x，由于這些N原子和S原子的存在，石墨烯表面出現了缺陷。由于這些缺陷，H⁺離子吸附在石墨烯表面(根據拉曼光譜的高I_D’/I_G比值)，并轉移到MoO_x。同時，吸附的H⁺離子與MoO_x上的電子耦合并促進產氫。因此，NSGr@MoO_x異質結構的協同作用導致了比NSGr和MoO_x更優異的HER性能。

此外，石墨烯/MoO_x結構中較多的活性位點，提高了石墨烯表面保護層的穩定性和異質結構的電化學活性表面積，從而提高了催化劑的HER活性。總之，本文的方法為制備用于HER和其他催化應用的協同異質結構催化劑提供了一個重要的途徑。

A study of highly activated hydrogen evolution reaction performance in acidic media by 2D heterostructure of N and S doped graphene on MoO_x, Carbon Energy, 2023, DOI: 10.1002/cey2.340.

https://doi.org/10.1002/cey2.340.

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