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氧化亞硅（SiO）（硅與二氧化硅的混合物）/石墨（Gr）復合材料是下一代高能量密度鋰離子電池（LIB）最具商業前景的負極材料之一。

SiO/Gr復合負極的主要瓶頸在于兩種異質材料在鋰化/脫鋰過程中因應力/應變行為不匹配而導致的差循環性。迄今為止，對此類材料的高度非線性耦合行為仍缺乏細致的定量了解。

圖1 SiO/Gr的SEM及模型示意

北卡羅來納州立大學Jun Xu等建立了一個嚴格的基于物理學的多物理場模型，以研究異質SiO/Gr復合結構引起的不均勻行為。

在該模型中，電化學場和機械場完全耦合，為設計用于高能量密度LIB的SiO/Gr復合負極的電化學行為提供了機理上的理解。作者將模擬結果與半電池電壓行為和全電池循環計算的厚度變化的實驗數據進行了比較，從而驗證了所提出的多物理場模型。

此外，這項工作系統地討論了基本電化學行為，包括電壓曲線、SOC演變和分布以及電解質中的極化，分析了應力和變形演變、相應的分布以及應力梯度驅動的通量。然后作者根據參數化結果討論了SiO重量百分比（wt%）和機械約束對上述行為的影響。

圖2 在電化學方面，鋰化過程中SiO/Gr復合負極的典型結果

研究顯示，應力梯度驅動的擴散主要影響SiO/Gr復合負極中的SiO顆粒和SiO-Gr接觸面積。隨著SiO重量百分比的增加，負極可直接提供的理論容量也會增加，但活性材料的利用效率會降低，極化也會增加。

此外，較大的SiO重量百分比會導致較大的整體變形和更嚴重的應力驅動通量，從而阻礙鋰化過程，并導致SiO和Gr的SOC較小。施加在負極表面的機械約束會導致SiO和Gr顆粒中的SOC較大，從而導致電池電壓相對較小。然而，與無約束的負極相比，有約束的負極中存儲的實際容量有所減少。這是因為機械約束引起了更大的應力驅動通量，從而延緩了鋰化。

另一方面，施加約束會降低Von Mises應力，從而推遲機械失效的發生。該研究結果突出了一個完全耦合的建模框架，用于描述SiO/Gr復合負極的異質行為。有了對這些行為的基本了解，該研究為SiO/Gr復合材料的制造和工程設計提供了指導。

圖3 在機械方面，鋰化過程中SiO/Gr復合負極的典型結果

Toward a fundamental understanding of the heterogeneous multiphysics behaviors of silicon monoxide/graphite composite anodes. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.385

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?Carbon Energy：從根本上理解氧化亞硅/石墨復合負極的異質物理行為

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