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施劍林/崔香枝Nature子刊：肼氧化過程中活性中心恢復(fù)和N?N鍵斷裂促進(jìn)電化學(xué)制氫

電化學(xué)水分解(OWS)是利用風(fēng)能、太陽能等清潔能源獲得高純氫氣的有效途徑。然而，OWS中的陽極析氧反應(yīng)(OER)動力學(xué)緩慢，需要較高的電解電位和昂貴的貴金屬催化劑才能克服巨大的反應(yīng)能壘。將甲醇、乙醇、甲酸、肼(N₂H₄)和尿素等小分子在陽極上進(jìn)行電催化氧化，是降低析氫反應(yīng)(HER)能耗的有效措施之一。

肼氧化反應(yīng)(HzOR，N₂H₄ + 4OH^?→N₂ + 4H₂O + 4e^?，?0.33 V_RHE)是理想的OER替代反應(yīng)，但N₂H₄容易直接分解形成N₂和H₂，降低了N₂H₄的電化學(xué)利用率。因此，設(shè)計高效、低成本的HzOR電催化劑以提高N₂H₄的電化學(xué)利用率，對實現(xiàn)低能耗和高效制氫具有重要意義。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所施劍林和崔香枝等采用界面工程技術(shù)制備了鎳泡沫負(fù)載的三維鎳鈷磷化物異質(zhì)結(jié)，將CoP納米粒子均勻分布在NiCoP納米線上(Ni-Co-P/NF)，以提高N₂H₄的電化學(xué)利用率。

實驗結(jié)果表明，該催化劑具有良好的HER/HzOR性能，在10 mA cm^?2電流密度下，Ni-Co-P/NF的HER過電位僅為37 mV；其在10和1000 mA cm^?2下的HzOR的過電位分別為?54和187 mV，優(yōu)于大多數(shù)報道的非貴金屬或貴金屬催化劑。

更重要的是，研究人員深入探討了HzOR的催化機(jī)理：在HzOR過程中N₂H₄分子能夠即時恢復(fù)活性金屬?P組分，并且HzOR在0.2 V及以上遵循新的N?N鍵斷裂路徑，超越了傳統(tǒng)的PCET路徑，賦予Ni-Co-P/NF優(yōu)越的HzOR性能。

因此，以Ni-Co-P/NF作為陽極和陰極催化劑的電解槽僅需0.498 V的外加電壓就能達(dá)到500 mA cm^?2的電流密度，大大降低了H₂的生產(chǎn)消耗。同時，通過調(diào)節(jié)N₂H₄濃度，N₂H₄的電化學(xué)利用率最高可達(dá)93%。總的來說，這項工作提供了一個具有卓越性能的HzOR催化劑并揭示了HzOR的催化機(jī)理，有利于實現(xiàn)未來工業(yè)制氫能耗大大降低。

Active Site Recovery and N-N Bond Breakage during Hydrazine Oxidation Boosting the Electrochemical Hydrogen Production. Nature Communications, 2023. DOI:10.1038/s41467-023-37618-2

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施劍林/崔香枝Nature子刊：肼氧化過程中活性中心恢復(fù)和N?N鍵斷裂促進(jìn)電化學(xué)制氫

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