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李國興團隊ACS Energy Letters：有序鋰離子傳輸通道協同空間限域梯度去溶劑化作用實現高性能鋰金屬電池

快充鋰金屬電池因具有高能量密度和快速充放電能力被認為是緩解電動汽車里程焦慮和充電焦慮的新一代動力電源。然而，當前快充鋰金屬電池的實際應用通常受到不可控的鋰枝晶生長和不穩定的固態電解質界面(SEI)膜的限制。作為鋰金屬電池充放電過程中的關鍵步驟，金屬鋰的沉積由鋰離子在負極表面的去溶劑化過程、在SEI膜中的擴散過程和在鋰金屬表面還原沉積的過程組成。

其中，鋰離子的去溶劑化過程和在SEI膜中的擴散過程是決定鋰離子傳輸動力學和鋰金屬電池快充能力的關鍵步驟。因此，調控鋰離子在鋰金屬負極表面的去溶劑化過程和鋰離子在SEI膜中的擴散過程是提升鋰金屬電池的快充能力的重要手段。

在此，山東大學李國興教授團隊報告了快速充電金屬鋰電池中具有梯度去溶劑化效應的有序鋰離子導電界面。該工作提出了一種具有有序Li⁺傳輸途徑的自組裝相（SAI），它能為快速充電Li電池提供高Li⁺傳導性和快速Li離子去溶劑化。分子間π-π堆積產生的自組裝結構使 SAI 具有有序的Li⁺傳輸路徑。SAI規則的分子堆疊和官能團的梯度分布有助于Li⁺的空間限制梯度去溶劑化。

圖1. 作用機制

總之，該工作巧妙地利用了分子間的π-π相互作用，在鋰金屬負極的表面通過自組裝的方式制備了具有有序結構的鋰離子傳導層。該鋰離子傳導層為鋰離子的傳輸提供了直接有序的通道，通道兩側梯度分布的羥基官能團加速了鋰離子的去溶劑化進程。有序鋰離子傳輸通道協同空間限域的去溶劑化作用有效提升了鋰離子的傳輸速度，降低了金屬鋰的成核電位，促進了鋰離子在鋰金屬表面的均勻沉積。

由修飾后的鋰金屬負極組裝的對稱電池和鋰金屬電池均表現出顯著提升的性能，尤其是在高倍率條件下，放電比容量和循環壽命都得到了有效提升。

圖2. 全電池性能

Ordered Lithium-Ion Conductive Interphase with Gradient Desolvation Effects for Fast-Charging Lithium Metal Batteries, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00917

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