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近年來，有機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池在功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）方面取得了令人印象深刻的進(jìn)步。然而，它們的商業(yè)化在很大程度上受到其不令人滿意的穩(wěn)定性的抑制。

鈣鈦礦層中離子的位移或電荷缺陷被認(rèn)為是在電場、熱量和過量電荷載流子的工作環(huán)境中器件性能下降的主要原因。因此，鈣鈦礦太陽能電池的運行穩(wěn)定性在很大程度上取決于對離子遷移的抑制。堿金屬陽離子的間隙摻雜已被廣泛用于抑制鹵化物離子的遷移，以緩解電流-電壓滯后并提高循環(huán)穩(wěn)定性。

然而，間隙摻雜可能會扭曲鈣鈦礦晶格并誘發(fā)微應(yīng)變，從而破壞所需相的長程有序和穩(wěn)定性。

因此，開發(fā)一種防止這些副作用的方法至關(guān)重要，同時最大限度地提高良性離子遷移抑制效果，以促進(jìn)鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩(wěn)定性。

在此，美國加州大學(xué)洛杉磯分校（UCLA）楊陽教授，土耳其馬爾馬拉大學(xué)Ilhan Yavuz，以及韓國成均館大學(xué)Jin-Wook Lee等人揭示了間隙陽離子的價態(tài)對其抑制離子遷移有明顯影響。

摻入三價釹陽離子（Nd³⁺），與廣泛使用的單價陽離子摻雜劑（Na，0.45%）相比，其能夠以更少的劑量（0.08%）有效地減輕了鈣鈦礦晶格中的離子遷移。微量Nd³⁺增強(qiáng)了鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能和運行穩(wěn)定性，同時最大限度地降低了材料消耗。

因此，無論鈣鈦礦的缺陷（雜質(zhì)）耐受性如何，本研究都強(qiáng)調(diào)了最小化間隙摻雜劑劑量的重要性，以最大限度地提高鈣鈦礦光電子的光伏性能和操作穩(wěn)定性。

相關(guān)論文以“Suppressing ion migration in metal halide perovskite via interstitial doping with a trace amount of multivalent cations”為題發(fā)表在Nature Materials。

圖文解析

1. 間隙摻雜引入鹵化物遷移的能壘

先前的研究表明，具有相似離子半徑的堿金屬陽離子占據(jù)鈣鈦礦晶格的間隙位點，作者模擬了不同間隙陽離子對碘離子向附近碘空位（V₁）遷移能量的影響（圖1a）。

同時，每條遷徙路線分為十五個步驟，與初始階段相比的相對能量差異記錄在圖1b中。其中，沒有間隙陽離子，V₁的能壘遷移僅約0.37 eV。Nd³⁺的存在增強(qiáng)了能壘（2.80 eV），而Ca²⁺（0.81 eV）和Na⁺（0.43 eV）的增強(qiáng)作用較低。

考慮到陽離子的大小相似，離子遷移阻抗能力的區(qū)別可能主要與陽離子的價態(tài)有關(guān)。Nd³⁺具有三個正電荷的離子由于靜電吸引力更強(qiáng)，更有可能限制負(fù)碘離子的運動。陽離子摻雜引起的鹵化物遷移受阻，有利于提高鈣鈦礦太陽能電池器件的穩(wěn)定性。

2. 破壞鈣鈦礦晶格穩(wěn)定性的拉伸微應(yīng)變

無論離子遷移緩解的有益效果如何，間隙陽離子摻雜都會給鈣鈦礦晶格引入拉伸微應(yīng)變，從而可能破壞晶格的穩(wěn)定性。

圖1d中的X射線衍射圖顯示，當(dāng)摻雜劑濃度達(dá)到1%時，（001）α-FAPbI₃的強(qiáng)度降低，而（001）PbI₂的峰值加劇。摻雜劑濃度進(jìn)一步增加到5%，誘導(dǎo)出現(xiàn)（010）非鈣鈦礦δ-FAPbI₃峰，表明α-FAPbI₃不穩(wěn)定鈣鈦礦相隨著間質(zhì)摻雜劑濃度的增加而增加。

此外，SEM圖像表明，隨著陽離子摻雜劑的加入量增加，薄膜的晶粒尺寸通常減小。這種缺陷或次級相的產(chǎn)生會降低器件的性能和穩(wěn)定性。因此，雖然陽離子摻雜減輕了離子遷移效應(yīng)，但優(yōu)選較低的摻雜劑濃度以最大限度地減少犧牲權(quán)衡。

圖1.?碘離子遷移途徑的理論模型和誘導(dǎo)拉伸微應(yīng)變的有害影響

圖2.?有無Nd³⁺、Ca²⁺或Na⁺摻雜的鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能和相應(yīng)的鈣鈦礦薄膜的表面形貌

圖3.?由陽離子摻入引起的鈍化效應(yīng)

為了研究太陽能電池器件的運行穩(wěn)定性，作者通過跟蹤最大功率點，將封裝器件暴露在環(huán)境大氣下的連續(xù)照明下。

Nd³⁺摻雜含量為0.08%的器件在1008小時后保持其初始效率的93.4%，表現(xiàn)出比其他策略更好的穩(wěn)定性，而參考裝置在300小時后失去了一半以上的初始效率。值得注意的是，封裝的器件與Nd³⁺結(jié)合連續(xù)照明2002 h后保持初始PCE的84.3%。

為了進(jìn)一步探索器件的熱穩(wěn)定性，將未封裝的器件保存在85℃的充滿氮氣的手套箱中。2002小時后，參考器件完全退化，而摻雜Nd³⁺的器件分別保留了其初始PCE值的86.4%（圖4e）。

因此，通過Nd³⁺摻雜，碘向金電極的遷移受到抑制，這反過來可能導(dǎo)致金向氧化銦錫（ITO）基底遷移，在表面附近固定過多的鹵化物離子也可能有助于抑制離子遷移。

圖4.?通過抑制離子遷移來增強(qiáng)穩(wěn)定性

綜上所述，摻雜技術(shù)使半導(dǎo)體的光電特性能夠進(jìn)行多功能調(diào)諧，從而使各種現(xiàn)代光電器件的出現(xiàn)成為可能。然而，由于有害的晶格微應(yīng)變，摻雜技術(shù)在金屬鹵化物鈣鈦礦半導(dǎo)體中的應(yīng)用受到限制。

本文展示了一種多價間隙摻雜策略，該策略可抑制金屬鹵化物鈣鈦礦內(nèi)的離子遷移。微量的Nd³⁺能夠避免晶格微應(yīng)變的副作用，同時保留其好處。帶負(fù)電荷的缺陷被更有效地消除，從而以較低的摻雜濃度提高光伏性能。觀察到的器件穩(wěn)定性改善表明，且摻入與帶電缺陷相互作用更強(qiáng)的間隙陽離子有利于緩解缺陷捕獲和限制離子遷移。

Zhao, Y., Yavuz, I., Wang, M.?et al.?Suppressing ion migration in metal halide perovskite via interstitial doping with a trace amount of multivalent cations.?Nat. Mater.?(2022). https://doi.org/10.1038/s41563-022-01390-3

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