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中科大余彥ACS Nano：零應變 V2O2.8@多孔網狀碳的氧缺陷工程用于超穩定鉀存儲

鉀離子電池（KIB）因其高能量密度和低成本而成為大規模儲能裝置的候選者。由于鉀離子半徑較大，導致鉀離子在嵌入電極材料晶格過程中擴散動力學緩慢，導致電極粉化和循環穩定性差。

在此，中國科學技術大學余彥教授團隊利用中子衍射法測定不同氧空位濃度（V₂O_2.9，、V₂O_2.8，和V₂O_2.7）的三氧化釩負極發現，V₂O_2.8負極實現了擴大的層間距和高效的離子/電子傳輸，表現出良好的鉀存儲性能。原位X射線衍射表明V₂O_2.8是零應變負極，在充放電過程中體積應變為0.28%。

密度泛函理論計算表明，氧缺陷對鉀離子的影響主要體現在降低帶隙、提高電子轉移能力和降低鉀離子的擴散能壘。因此，納米V₂O_2.8嵌入多孔網狀碳(V₂O_2.8@PRC)電極具有高可逆容量(0.05 A g^-1時362 mAh g^-1)、超長循環穩定性(2 A g^-1時3000次循環后容量保持98.8%)和優異的軟包全電池性能(0.05A g^-1時221 mAh g^-1)。

圖1.不同電極的制備示意圖

總之，該工作通過氧缺陷工程構建的納米級 V₂O_3-x 負極實現了優異的電化學性能。具有優化氧空位的V₂O_2.8能有效促進反應動力學并提高離子擴散系數。相比之下，有限的氧空位（V₂O_2.8）難以容納離子半徑大的鉀離子嵌入，而過多的氧空位（V₂O_2.7）則反應動力學緩慢。原位XRD和非原位XPS分析分別揭示了V₂O_2.8@PRC在循環過程中的零應變特性（晶體體積應變 0.28%）和可逆電子轉移。

DFT計算進一步詳細闡述了氧空位對K擴散動力學和V₂O_3-x電子結構的調節作用。氧空位的多方面效應使V₂O_2.8@PRC能夠進行高效的離子/電子傳輸和穩定的結構，實現高可逆容量（0.05 A g^-1時為362 mAh g^-1）和超長循環穩定性（3000次循環后容量保持率為98.8%）。此外，該工作還演示了（軟包）全電池的應用，說明了氧缺陷工程策略對高性能KIB的重要性。

圖2. V₂O_2.8@PRC的電化學性能

Oxygen Defect Engineering toward Zero-Strain V2O2.8@Porous Reticular Carbon for Ultrastable Potassium Storage, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c00706

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