甲酸作為一種有前途的氫能載體,在構建完整的氫經濟產業鏈中發揮著不可替代的作用。目前,甘油氧化輔助水電解已成為一種具有成本效益的綠色HCOOH和H2聯產方式,但同時提供高電流密度和法拉第效率(FE)仍然是一個巨大的挑戰。因此,目前迫切需要開發和設計出有效的HCOOH和H2聯產電催化劑。基于此,中國科學技術大學謝毅、章根強和肖翀等報道了一種同步策略,在鎳泡沫上生長三元NiVRu-LDHs納米片陣列(NiVRuLDHs NAs/NF)以提升析氫和甘油氧化動力學。實驗結果表明,合成的NiVRu-LDHs NAs/NF在1.24 VRHE就能夠達到10 mA cm?2的電流密度、在1.40 VRHE時甲酸的高法拉第效率(FE)達到97%,以及其HER在10 mA cm?2的電流密度處只需要35 mV的HER過電位。此外,在引入Ru后,其他生物質衍生醇(如甲醇、乙醇、乙二醇和苯甲醇)的電氧化性能也可以得到提高。利用NiVRu-LDHs NAs/NF集成的電催化系統只需1.933 V就可以驅動1 A cm?2的工業級大電流密度,能耗低至4.62 kWh m?3 H2(比水電解降低能耗10.1%);它的甲酸和H2生產率分別為12.5和17.9 mmol cm?2 h?1,FE分別接近80%和96%。原位拉曼和密度泛函理論(DFT)計算表明,NiVRu/LDHsNAs/NF電極上NiII/NiIII氧化還原活性物質的形成有效地促進了甘油向甲酸鹽的轉化。其中,加入的Ru原子可以優化氫的吸附行為,并加速甘油氧化過程中NiII氧化為NiIII和C-C氧化裂解。總的來說,這項工作不僅為構建高效電催化劑提供了指導,而且顯示出集成電催化體系中H2與增值化學品的大規模合成的巨大潛力。Electrochemical Biomass Upgrading Coupled with Hydrogen Production under Industrial-level Current Density. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202300935