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鄭耿鋒/羅干AEM:強(qiáng)堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高速CO2電還原為CH4

鄭耿鋒/羅干AEM:強(qiáng)堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高速CO2電還原為CH4
電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)為降低大氣中CO2含量,同時生產(chǎn)高附加值的化學(xué)品/燃料提供了一條有前景的途徑。銅基材料與*CO和*H中間體具有適當(dāng)?shù)慕Y(jié)合能,可以將CO2轉(zhuǎn)化為深度還原(> 2e?轉(zhuǎn)移)產(chǎn)物。其中,作為C1還原產(chǎn)物,甲烷的生成需要經(jīng)過一個復(fù)雜的動力學(xué)緩慢的八電子轉(zhuǎn)移途徑,但是目前大多數(shù)報道的電催化劑活性仍不理想,CH4的部分電流密度相對較低,并且在大電流下(|jtotal|> 300mA cm?2)下也需要高過電位。
基于此,復(fù)旦大學(xué)鄭耿鋒商丘師范學(xué)院羅干等提出在鈣鈦礦氧化物的A位點(diǎn)合理地?fù)饺雺A土金屬離子以提高其表面堿性和CO2的化學(xué)吸附能力,從而促進(jìn)CO2RR活性。
鄭耿鋒/羅干AEM:強(qiáng)堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高速CO2電還原為CH4
鄭耿鋒/羅干AEM:強(qiáng)堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高速CO2電還原為CH4
具體而言,Ca2CuO3鈣鈦礦由角線相聯(lián)[CuO4]平面鏈組合而成,與傳統(tǒng)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和稀土金屬作為A位的La2CuO4相比,Ca2CuO3催化劑表現(xiàn)出更強(qiáng)的基本強(qiáng)度和改善的CO2吸附能力,并且Ca2CuO3中較大的Cu?Cu距離抑制了C?C偶聯(lián)進(jìn)一步促進(jìn)了CO2?CH4的轉(zhuǎn)化。
理論計算表明,在CO2RR過程中,通過表面Ca2+陽離子的部分浸出形成配位不飽和的Cu位點(diǎn),這加速了*CO和隨后的*CHO中間體轉(zhuǎn)化為*CH2O,以及抑制競爭性析氫反應(yīng),從而實(shí)現(xiàn)CO2在相對較低的電位下轉(zhuǎn)化為CH4
鄭耿鋒/羅干AEM:強(qiáng)堿性堿土金屬鈣鈦礦中低配位Cu位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高速CO2電還原為CH4
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因此,在?1 A cm?2總電流密度下,所制備的Ca2CuO3催化劑在?0.30 V電位下的CH4法拉第效率達(dá)到51.7±2.3%,CH4部分電流密度為517±23 mA cm?2;同時,Ca2CuO3催化劑在?1 A cm?2總電流密度下連續(xù)電解6小時后仍保持44%的CH4法拉第效率,且催化劑的形貌和組成未發(fā)生明顯變化,表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
總之,這項工作提出了一個調(diào)整鈣鈦礦氧化物A位的設(shè)計策略,為設(shè)計用于低過電位下CO2轉(zhuǎn)化為CH4的鈣鈦礦型催化劑提供了指導(dǎo)。
High-rate CO2-to-CH4 Electrosynthesis by Undercoordinated Cu Sites in Alkaline-Earth-Metal Perovskites with Strong Basicity. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204417

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