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先進(jìn)充電電池中的固態(tài)電解質(zhì)界面層（SEIs）通過隔離電子，同時(shí)允許工作離子的傳輸，確保電極在超出電解質(zhì)熱力學(xué)穩(wěn)定極限的極端電位下發(fā)生可逆反應(yīng)。此外，電池膜還能根據(jù)外部刺激（如電、化學(xué)、機(jī)械和熱）選擇性地打開或關(guān)閉離子通道，從而產(chǎn)生有助于管理電池內(nèi)反應(yīng)的”門控”機(jī)制。那么，SEIs的化學(xué)和結(jié)構(gòu)能否模仿電池膜的化學(xué)和結(jié)構(gòu)，從而復(fù)制離子門控？

在此，弗吉尼亞理工林鋒教授，美國陸軍研究實(shí)驗(yàn)室許康教授，美國博伊西州立大學(xué)熊輝教授，華盛頓大學(xué)Peng Bai等團(tuán)隊(duì)通過固體電解質(zhì)界面中的選擇性離子傳輸實(shí)現(xiàn)電荷存儲(chǔ)中的可逆開關(guān)。具體而言，本工作證明SEI可以設(shè)計(jì)成具有選擇性、可切換的離子傳輸特性。

當(dāng)門打開時(shí)，工作離子通過SEI進(jìn)行傳輸，以執(zhí)行插層電池化學(xué)反應(yīng)；當(dāng)門關(guān)閉時(shí)，同樣的離子主要吸附在SEI的外表面，顯示出電容行為。開/關(guān)門開關(guān)的操作取決于SEI幾納米厚無機(jī)亞層的化學(xué)和結(jié)構(gòu)特性，這些特性對(duì)溫度、電解質(zhì)添加劑、電化學(xué)歷史、水殘留以及負(fù)極特性都很敏感。開/關(guān)門開關(guān)能以較低的感覺閾值對(duì)這些刺激做出微妙的反應(yīng)，這可解釋在其他相同條件下形成的”好”或”壞”SEI的令人費(fèi)解和矛盾的結(jié)論。

圖1. 電池中的離子傳輸

總之，該工作發(fā)現(xiàn)了SEI的一個(gè)迄今未知的方面，它可以作為熱激活傳輸門，在插層電池（門打開）和雙層電容器（門關(guān)閉）之間切換工作離子的電化學(xué)行為。熱轉(zhuǎn)換過程中富含NaF的SEI層的動(dòng)態(tài)演化是實(shí)現(xiàn)這種離子門設(shè)計(jì)的關(guān)鍵。

此外，升高的溫度還能提供克服離子傳輸能壘的熱能。含氟添加劑和含氟鹽的還原電位決定了SEI無機(jī)內(nèi)層的化學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)，從而決定了離子門的形成和功能。工作條件下NaF的溶解和再生動(dòng)態(tài)決定了離子門開關(guān)的可操作性和可逆性。離子門具有很強(qiáng)的抗干擾能力，即使在損壞后也能愈合。因此，該工作提出的獨(dú)特見解將指導(dǎo)我們?yōu)槲磥淼碾姵鼗瘜W(xué)設(shè)計(jì)出更好的界面。

圖2. SEI 的溶解和再生

Reversible Switch in Charge Storage Enabled by Selective Ion Transport in Solid Electrolyte Interphase, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:10.1021/jacs.3c03429

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四單位聯(lián)合?JACS：固體電解質(zhì)界面的選擇性離子傳輸

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