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丁夢寧/李彥光Nature子刊：電輸運測量技術探究氫吸附動力學在電催化CO2還原中的關鍵作用

在operando條件下準確探究界面金屬-氫的相互作用，對于推進金屬催化劑在清潔能源技術中的應用至關重要。目前為止，雖然鈀基催化劑被廣泛應用于電化學制氫和加氫反應，但不同于大多數(shù)其他金屬的是，在電化學過程中鈀與氫的相互作用是復雜的，并且沒有相關的報道對其進行探究和解釋。

基于此，南京大學丁夢寧和蘇州大學李彥光等利用微電化學平臺上電輸運測量技術，對Pd及其合金納米催化劑在operando電催化條件下的氫表面吸附和亞表面吸附(相變)特性進行了表征和定量，并研究了電化學CO₂還原(CO₂RR)與氫吸附動力學之間的競爭關系。

首先在0.1 M HClO₄中進行了表面氫吸附和亞表面氫化物形成研究。Pt、Pd和Pd₄Ag經(jīng)過幾個循環(huán)的電化學活化后，獲得了穩(wěn)定的CV和ETS曲線。Pt、Pd和Pd₄Ag的ETS曲線可以劃分為三個區(qū)域: H吸附和析出區(qū)(I區(qū))、雙層區(qū)(D.L.，II區(qū))和羥基可逆吸附區(qū)(M-OH和M-O，III區(qū))。隨著電位的逐漸降低，Pt的ETS電流(ISD)首先升高，然后達到平臺區(qū)，這是飽和單層表面氫吸附(Pt-H)穩(wěn)定狀態(tài)的典型指示；Pd的ETS電流先上升，然后在一個更低的水平上顯示出一個下降趨勢。當電位從0.5 V_RHE(D.L.區(qū)域)降低到小于0 V_RHE(HER區(qū)域)時，Pt表面上的吸附質從水變成活性氫(H_ads)。由于電荷載流子從Pt-H表面的擴散散射比Pt-H₂O表面小，可以獲得更高的ISD。

因此，在負電位小于0.07 V_RHE時，Pd的ETS主要反映了H在表面的吸附。然而，當電位繼續(xù)下降時，H擴散到晶格中并導致形成Pd系統(tǒng)所特有的氫化物(相變)，導致額外的電子散射和費米能級的態(tài)密度(DOS)降低，因此ISD的下降。所幸，表面氫吸附和隨后氫化物生成的相反電導趨勢為在Pd催化的電化學反應中詳細原位研究氫參與過程的機理提供了一個清晰、方便和靈敏的途徑。

亞表面H/M水平的動態(tài)、平衡和瞬態(tài)定量可以與各種特定條件下的CO₂RR性能相關聯(lián)。研究人員發(fā)現(xiàn)Pd和Pd₄Ag在不同的供氫電解質中表現(xiàn)出不同的CO₂RR性能：K₂HPO₄/KH₂PO₄可以加速H吸附動力學，相應地在-0.4~-0.2 V_RHE下，Pd₄Ag上甲酸FE增加約8%，證明K₂HPO4/KH₂PO₄電解質中強烈的質子供應和高度的operando相變(H摻雜)將有利于減少CO中毒和促進甲酸鹽產生。

因此，CO₂RR和HER性能都可以通過從根本上決定H吸附平衡和動力學的電解質環(huán)境來調節(jié)，并且在不同的和連接的近表面，表面和亞表面反應之間達到平衡也很重要。

Critical Role of Hydrogen Sorption Kinetics in Electrocatalytic CO₂ Reduction Revealed by On-chip In Situ Transport Investigations. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34685-9

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丁夢寧/李彥光Nature子刊：電輸運測量技術探究氫吸附動力學在電催化CO2還原中的關鍵作用

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