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實現多鈉存儲和高工作電壓是提高 NASICON 型材料能量密度的關鍵。然而，更多氧化還原對的激活通常伴隨著不對稱和不可逆的電化學反應，從而導致容量快速衰減。

在此，中南大學王海燕教授、孫旦副教授團隊提出了中熵概念，并設計了一種新型中熵 Na₃Mn_2/3V_2/3Ti_2/3(PO₄)₃/C@CNTs （ME-NMVTP）正極。所制備的 ME-NMVTP 實現了連續氧化還原反應，在 50 mA g^-1 電流條件下可提供 147.9 mA h g^-1 的高可逆比容量，在 500 mA g^-1 電流條件下可長期使用 1000 次（容量保持率為88.3%），優于Na₄MnV(PO₄)₃/C@CNTs (LE-NMVTP)和Na₃MnTi(PO₄)₃/C@CNTs (LE-NMTP) 等低熵正極。

此外，受益于熵效應，在多鈉儲存過程中實現了結構可逆演化和體積變化小的固溶和雙相反應。第一原理計算和動力學分析結果證實，在中熵結晶態下，三種過渡金屬元素的協同作用增強了 ME-NMVTP 正極的電子傳導性，并促進了Na⁺的遷移。

圖1. 機理探究

總之，該工作首次將中熵效應用于 SIB 的先進 NASICON 型正極。與低熵正極相比，優化后的 ME-NMVTP 具有多重氧化還原對，表現出優異的電化學性能。例如：高比容量（50 mA g^-1 時為 147.9 mA h g^-1）、卓越的高容量（50 mA g^-1 時為 147.9 mA h g^-1）、以及長循環壽命（500 mA g^-1 時循環 1000 次后容量保持率為 88.3%）。實驗表征和第一原理計算顯示，性能的顯著提高歸功于更有利的動力學特性和穩定的晶體結構。

此外，HC//ME-NMVTP 與 HC 負極耦合后，基于正極質量可提供 393.7 W h kg^-1 的高能量密度，證明了 ME-NMVTP 的應用可行性。通過替代多金屬離子調節成分來構建中熵結構，可以極大地穩定 NASICON 結構的主框架，并解決因激活更多氧化還原對而引起的可逆性問題。

圖2. 電池性能

A Medium-Entropy Phosphate Cathode with Multielectron Redox Reaction for Advanced Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302046

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王海燕/孫旦AEM：多電子氧化還原反應的中熵磷酸鹽正極用于先進鈉離子電池

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