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中科大Nano Energy：邊緣共享金屬氧八面體的快速變化促進(jìn)酸性水氧化

由于催化劑在酸性條件下活性位點(diǎn)很容易溶解，探索在酸性電解質(zhì)中用于水氧化的高度耐用和高活性的電催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。在酸性析氧反應(yīng)(OER)過(guò)程中保持活性位點(diǎn)的配位結(jié)構(gòu)以抵抗局部活性位點(diǎn)溶解在理論上是可行的，但目前很少有文獻(xiàn)報(bào)道。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉慶華、王超和蘇徽等首次設(shè)計(jì)了一種具有體心立方結(jié)構(gòu)的銥基氧化物Cr-SrIrO₃(BCC-Cr-SrIrO₃)，作為出色的低Ir催化劑用于在酸性介質(zhì)中有效催化OER。

在該項(xiàng)工作中，保證催化劑穩(wěn)定性的關(guān)鍵是Ir和Cr共享八面體位點(diǎn)，部分八面體像金紅石IrO₂和CrO₂一樣共享邊緣。酸性O(shè)ER測(cè)試結(jié)果顯示，設(shè)計(jì)的BCC-Cr-SrIrO₃電催化劑在10 mA cm^-2電流密度下的過(guò)電位僅為217 mV，并且在1.53 V vs. RHE下的質(zhì)量活性為417.6 A g_Ir^-1；在0.1 M HClO₄溶液中，BCC-Cr-SrIrO₃在10 mA cm^-2下表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)耐久性，具有7×10⁵的大穩(wěn)定數(shù)，優(yōu)于大多數(shù)所報(bào)道的基于Ir的電催化劑。

結(jié)合原位X射線(xiàn)吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)光譜和準(zhǔn)原位X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)，研究人員系統(tǒng)地揭示了BCC-Cr-SrIrO₃中表面活性層納米結(jié)構(gòu)的變化：在反應(yīng)過(guò)程中，雙金屬八面體的電子協(xié)同耦合作用加速了BCC-Cr-SrIrO₃中Sr的浸出，表面快速形成高活性的CrIrO_x非晶層，其中包含大量邊緣共享的CrO_x和IrO_x八面體；最重要的是，Cr的摻雜調(diào)整了Ir原子的電子結(jié)構(gòu)，有助于在OER過(guò)程中保持Ir原子的配位結(jié)構(gòu)，顯著抑制Ir原子的溶解，從而獲得優(yōu)異的酸性O(shè)ER活性和穩(wěn)定性。

Quick Evolution of Edge-Shared Metal-Oxygen Octahedrons for Boosting Acidic Water Oxidation. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107680

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中科大Nano Energy：邊緣共享金屬氧八面體的快速變化促進(jìn)酸性水氧化

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