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1. Nat. Synth.：具有可控原子和介孔結構的SACs的一般合成策略

在單原子催化劑（SACs）領域中，對金屬單原子位點的控制得到了廣泛的研究。然而，基質材料中介孔結構的精確控制卻被忽視，介孔結構與質量擴散直接相關，可能在提供工業相關反應速率方面發揮主導作用。基于此，萊斯大學汪淏田教授（通訊作者）等人報道了一種通用的SAC合成策略，該策略可以控制單原子位點的原子結構和碳載體的介孔結構，以優化催化性能。

在不同類型的硬模板的輔助下，作者制備了一系列M-SACs（M?=?Ni、Co、Mn、Zn、Cu、Sc和Fe）以及多元M-SACs，包括二元、三元、四元和多達七個不同的金屬中心。更重要的是，通過調整硬模板的介孔結構，能夠以三維（3D）或二維（2D）的方式控制碳基質中的質量擴散，從而控制催化劑的反應活性，尤其是在大反應速率下。

作者利用相同Ni單原子位點上的電化學CO₂還原反應（CO₂RR）作為代表性反應，證明了Ni-SACs中的微觀結構控制對其CO₂RR性能在提供工業相關電流密度方面的顯著影響。因此，不同Ni-SACs上的CO法拉第效率（FE）在低電流密度（≤50?mA?cm^-2）下非常相似，但在350?mA?cm^-2的大電流密度下具有3D擴散通道的Ni-SACs保持了超過90%的CO FE，顯著優于其他2D質量擴散Ni-SACs以及之前的報道。同一Ni單原子位點上CO₂RR周轉頻率（TOF）值的差異可達6.6倍，表明SACs中的微觀結構調整對其未來工業應用的重要性。

A general synthesis of single atom catalysts with controllable atomic and mesoporous structures. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00129-x.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00129-x.

2. Joule：硝酸鹽介導的鋰-氧電池金屬氧化物上四-電子氧還原

雖然鋰-氧（Li-O₂）電池可以提供比鋰離子電池（LIBs）更大的重量能量，但由于非質子電解質的不穩定性，導致Li-O₂效率和循環壽命較差?；诖?，麻省理工學院Yang Shao-Horn和Graham Leverick（共同通訊作者）等人報道了在LiNO₃/KNO₃的Li-O₂電池中，四電子氧還原（four-electron oxygen reduction）形成Li₂O是由硝酸鹽電化學還原為亞硝酸鹽，以及隨后亞硝酸鹽被分子O₂化學氧化為硝酸鹽促進的。

同位素標記實驗表明，在熔鹽Li-O₂電池充電過程中釋放的O₂中的氧原子來自硝酸鹽電解質，而不是分子氧。利用基于¹⁶O的LiNO₃/KNO₃在³⁶O2（¹⁸O¹⁸O）中放電后對氧電極的拉曼光譜測量表明，Li₂O不含¹⁸O，但LiNO₃/KNO₃確實含有¹⁸O。通過差分電化學質譜（DEMS）發現，其在對以³⁶O2（¹⁸O¹⁸O）放電的此類電極充電時僅檢測到³²O₂。因此，這種Li-O₂電池的放電電壓對氧電極的表面化學性質很敏感。

表觀四-電子氧還原為Li₂O（4Li⁺ + 4e^– + O₂ => 2Li₂O）的動力學可能受到硝酸鹽電化學還原為亞硝酸鹽（2LiNO₃ + 4e^– + 4Li⁺ => 2LiNO₂ + 2Li₂O）的緩慢性的限制由于NO₃^–的弱吸附或NO₂^–的解吸，可能會受到NO₂^–的強表面結合強度和O₂對NO₂^–表面氧化的不良動力學的阻礙。發現具有類似NiO表面的氧電極具有快速的電化學NO₃^–還原為 NO₂^–和NO₂^–被O₂表面氧化的動力學，這是觀察到在O₂和Ar中用LiNO₃/KNO₃放電的高電壓和倍率性能的原因。

Nitrate-mediated four-electron oxygen reduction on metal oxides for lithium-oxygen batteries. Joule, 2022, DOI: 10.1016/j.joule.2022.06.032.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.06.032.

3. Chem：遠程單原子活性位點間相互作用觸發快速催化氧化

由于難以從不同的活性位點提取相關信息，因此了解多相催化中活性位點之間的相互作用面臨著巨大的挑戰?；诖?，復旦大學唐幸福教授和清華大學李雋教授（共同通訊作者）等人報道了通過表明電子傳導可以促進遠距離活性位點的直接相互作用來解決上述問題的方案。

通過實驗和密度泛函理論（DFT）計算表明，遠程活性位點之間的電子穿梭是在Ag₁₊₁?MnO₂上進行高效低溫CO氧化的關鍵。只要能夠實現電子傳導，活性位點之間的相互作用可能普遍存在于金屬粒子催化的反應中。實際上，負載的Au和Pt顆粒似乎也遵循CO氧化中的EDM，從它們的E_a值遠小于相應負載的SACs。此外，這種金屬顆粒介導的EDM可能也適用于單個金屬顆粒（如Au和Pd）的液體表面氧化反應，其中直接檢測到存儲在單個Au顆粒中的離域電子。

事實上，具有金屬特性的顆粒已被證明具有顯著的高催化活性，意味著活性位點之間存在潛在的相互作用。作者在此提出的催化氧化反應中的EDM有助于從根本上理解活性位點及其相互作用，這在決定多相催化中的反應機制方面具有關鍵作用。當電子通信成為可能時，多相催化（包括納米催化和單原子催化）中的單個活性位點似乎可以協同作用。

Interplay between remote single-atom active sites triggers speedy catalytic oxidation. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.07.002.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.07.002.

4. Nat. Commun.：NiPS₃ UNSs助力高活性光催化制氫

開發出高性能、低成本的光催化劑是實現太陽能驅動大規模制取氫氣（H₂）的關鍵?；诖?，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋教授（通訊作者）等人首次報道了一種心得液體剝離方法，并用其來制備NiPS₃超薄納米片（ultrathin nanosheets, UNSs），作為一種多功能平臺，可以極大地改善各種光催化劑（TiO₂、CdS、In₂ZnS₄和C₃N₄）上的光驅動制取氫氣性能。

與單獨的CdS相比，NiPS₃/CdS異質結的光催化產生氫氣速率最大，為13600 μmol? h^-1 g^-1，最高的增強因子約為1667%。其中，光催化產生氫氣的增加源于促進界面電荷分離/遷移的緊密電子耦合和豐富的原子級P/S邊緣位點以及NiPS₃的活化S基位點促進了析氫反應（HER）。這些發現得到了理論計算和表征的支持，包括原子分辨率AC-STEM、電子能量損失（EELS）光譜、基于同步加速器的X射線吸收近邊緣光譜（XANES）、原位XPS 、瞬態SPV光譜、超快TAS、瞬態PL光譜和光照射接觸電位差（CPD）測試。

該研究進一步證實了NiPS₃ UNSs與其他半導體光催化劑（例如TiO₂、In₂ZnS₄和C₃N₄）共同提高光催化H₂產量的普遍性。該工作不僅展示了MPC_x基團在光催化領域的巨大潛力，而且通過融合先進的表征和理論計算，為合理設計和制備高性能光催化劑鋪平了道路。

NiPS₃ ultrathin nanosheets as versatile platform advancing highly active photocatalytic H₂ production. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32256-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32256-6.

5. Nat. Commun.：TMOF?10-NH₂用于載流子傳輸和水蒸氣對CO₂的光還原

鹵化有機鉛雜化材料（Organolead halide hybrids）具有許多用于光催化的有前途的特性，例如可調帶隙和出色的載流子傳輸，但是它們的不穩定性使其容易受到極性分子的影響，并限制它們在濕氣中的光催化。基于此，同濟大學費泓涵教授（通訊作者）等人報道了以[Pb₂X]³⁺（X?=?Br^–/I^–）鏈為二級構建單元（secondary building units, SBUs）和2-氨基對苯二甲酸酯為有機連接劑的金屬有機骨架（MOFs）的構建，并擴展了它們在光催化CO₂還原中的應用，以水蒸氣為還原劑。

在文中，作者通過晶體工程實現了兩類不同的固態材料（即MOFs和有機鉛鹵化物雜化材料）之間的橋接。所制備的開放框架由作為SBUs的1D [Pb₂Br]³⁺或[Pb₂I]³⁺鏈和作為接頭的2-氨基對苯二甲酸（NH₂-bdc）組成，結合了MOFs和鹵化鉛雜化物的優勢特性。與傳統有機鉛鹵化物鈣鈦礦的離子結構不同，Pb²⁺-Br/I MOFs表現出高水分穩定性，可以通過水蒸氣的氧化實現有效的CO₂光還原。

兩種帶有原始NH₂-bdc接頭的MOFs都具有廣泛的可見光吸收、高載流子遷移率和微米范圍內的長載流子擴散長度。它們在CO₂還原方面的光催化活性（400 nm處的AQY為1.4%，Ru助催化劑為1.58 wt.%）是使用水蒸氣作為犧牲劑的有機鹵化鉛雜化物中報道的最高值。該性能也高于許多具有相同有機連接劑（例如UiO-66(Zr)-NH₂和MIL-101(Fe)-NH₂）的基準金屬-oxo MOFs。該工作將鉛鈣鈦礦的優異載流子傳輸顯著推進到MOFs領域。

Bromo- and iodo-bridged building units in metal-organic frameworks for enhanced carrier transport and CO₂ photoreduction by water vapor. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32367-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32367-0.

6. Angew. Chem. Int. Ed.：鈣鈦礦光催化CO₂還原或光氧化還原有機轉化？

如今，金屬鹵化物鈣鈦礦（Metal-halide perovskites）已被探索作為二氧化碳（CO₂）還原的光催化劑。基于此，美國圣地亞哥州立大學鄢勇教授（通訊作者）等人報道了在有機溶劑中鈣鈦礦（CsPbBr₃）光催化CO₂還原可能存在問題。相反，檢測到的產物，即CO，可能是由涉及溶劑的光氧化還原有機轉化產生的。

通過嚴格的標記研究、帶能分析和多重對照實驗，發現CO是在反應過程中產生的，而非來自CO₂。作者觀察到的CO顯然是由可見光下的光催化有機轉化產生的。該結果很好地證實了報道，即全弧或可見光區域下的液相光催化不會導致從水中檢測到O₂，也不會檢測到源自CO₂還原的碳質產物。

研究表明，在各自的有機溶劑中利用CO₂生產太陽能燃料的努力可能不會成功。相反，作者發現由于鈣鈦礦對活化乙酸乙酯/O₂或CHCl₃/H₂O具有很強的光催化活性，CO生成速度異?？?，CO生成速率高達約1000 μmol g^-1 h^-1。作者還初步使用了在可見光照射下直接從有機溶劑中原位快速生成的CO用于有用的有機合成，例如使用適當的有機溶劑作為CO替代物的藥物相關光催化氨基羰基化。

Perovskite Photocatalytic CO₂ Reduction or Photoredox Organic Transformation? Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202205572.

https://doi.org/10.1002/anie.202205572.

7. Natl. Sci. Rev.：分子篩催化甲醇和二甲醚轉化中的多尺度動態串擾

構建對動態多尺度擴散和反應過程的全面理解對于分子篩形狀選擇性催化至關重要，是學術界和工業界的迫切需求。目前，甲醇和二甲醚（DME）轉化的擴散和反應通常是分開研究的，并集中在單一規模上。基于此，中科院大連化學物理研究所劉中民研究員和魏迎旭研究員（共同通訊作者）等人報道了他們破譯了分子篩材料內甲醇和DME轉化的動態分子擴散和反應過程，這些過程隨時間從多尺度、從分子尺度到單個催化劑晶體和催化劑集合體演變。

通過分子動力學模擬證實，微觀晶內擴散系數與宏觀實驗解耦的正確性。通過受限含碳物質的時空分析，能夠跟蹤單個催化劑晶體和催化劑集合中的遷移反應前沿。DME相對于甲醇的受限擴散通過減弱其局部富集來減輕反應物的高局部化學勢，從而提高催化劑晶體內部活性位點的利用效率。

在此背景下，作者揭示了在多尺度上發生的材料、擴散和反應的動態串擾行為。分子篩催化不僅體現多相催化的反應特性，而且通過特殊的催化微環境提供增強、緩和或抑制的局部反應動力學，導致多尺度擴散和反應的非均相，從而實現高效和形狀選擇性催化。

Multi-scale dynamical cross-talk in zeolite-catalyzed methanol and dimethyl ether conversions. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac151.

https://doi.org/10.1093/nsr/nwac151.

8. Natl. Sci. Rev.：SAPO-17籠對合成氣轉化選擇性控制的動態約束

OXZEO（氧化物-分子篩）雙功能催化劑概念能夠選擇性地將合成氣轉化為一系列增值化學品和燃料，例如輕質烯烴、芳烴和汽油。基于此，中科院大連化學物理研究所包信和院士、潘秀蓮研究員和焦峰副研究員（共同通訊作者）等人首次報道了誘導期，其中合成氣轉化的產物選擇性由SAPO-17籠的動態限制控制。

通過結構照明顯微鏡、智能重量分析、UV-Raman、X射線衍射、熱重分析和氣相色譜-質譜分析表明，這是由于碳質物種隨著反應的進行而演變，從而逐漸減小了籠內的有效空間。因此，分子的擴散受到阻礙，并且對于較大的分子，例如C₄₊，阻礙更為突出。

實驗測試結果表明，乙烯的選擇性增強，而C₄₊的選擇性受到抑制。誘導期過后，產品選擇性趨于平穩，例如乙烯選擇性為44%，丙烯選擇性為31%，CO轉化率為27%。該研究結果帶來了新的基本認識，這將指導基于OXZEO概念的烯烴合成選擇性催化劑的進一步開發。

Dynamic confinement of SAPO-17 cage on the selectivity control of syngas conversion. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac146.

https://doi.org/10.1093/nsr/nwac146.

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