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項頊/何靜Angew.：調控CuAl2O4/CuO上*H中間體覆蓋，增強電催化CO2還原制乙醇活性

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)是將CO₂轉化為增值化學品和燃料的一種有前途的方法。CO₂RR轉化的多碳產品(C₂₊)，包括氣態乙烯和液體氧合物，具有特殊的工業價值。同時，在多碳產物中，乙烯和乙醇都涉及CO₂RR的12電子轉移，具有接近的還原電位(0.08 vs. 0.09 V_RHE)，并產生相同的初始中間體*HCCOH。*HCCOH可通過加氫途徑生成*HCCHOH，或通過脫羥基化途徑生成*HCC，這分別對乙醇或乙烯的形成至關重要。因此，提高對乙醇的選擇性需要精確地調整CO₂活化的能壘和中間體的耦合。

基于此，北京化工大學項頊和何靜等提出了一種*H-中間體介導策略來提高納米級CuAl₂O₄/CuO催化劑上的乙醇產量。

綜合KIE、原位EIS和*H捕獲實驗研究表明，CuAl₂O₄/CuO的乙醇產量提高是由于水解離增加了*H的表面覆蓋，這促進了中間體的后續氫化反應。原位ATR-FTIR和原位拉曼研究表明，催化劑中的CuAl₂O₄在調節*H覆蓋范圍和穩定活性Cu⁺物種方面發揮了關鍵作用，并且增強了C?C耦合。

此外，密度泛函理論(DFT)計算表明，高*H覆蓋率有利于*HCCOH加氫生成*HCCHOH，從而驅動了*HCCOH遵循乙醇途徑氫化，這增加了乙醇的產量。

因此，所制備的CuAl₂O₄/CuO催化劑在200 mA cm^?2電流密度下，乙醇的法拉第效率(FE)達到最高值(41%)，總的C₂法拉第效率高達70%，均明顯高于CuO催化劑。CuAl₂O₄/CuO的高FE_C2表明，CO在CuAl₂O₄/CuO上吸附適度，從而促進C?C偶聯。

研究人員還評估了CuAl₂O₄/CuO的穩定性：首先用氟烷基硅烷對氣體擴散層進行了修飾以避免氣體擴散層會失去疏水性，并且每12 h更換一次電解質，以避免鹽的積累。結果表明，在?1.0 V_RHE下連續反應150 h，該催化劑的FE_EtOH值出現了略微下降(<5%)，并且穩定性試驗后催化劑的形貌和組分變化不大，優于大多數催化劑。綜上，該項工作為調控銅基氧化物催化劑上H中間體覆蓋和H參與的還原反應途徑提供了一種可行的策略。

Tailoring *H Intermediate Coverage on the CuAl₂O₄/CuO Catalyst for Enhanced Electrocatalytic CO₂ Reduction to Ethanol. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202302096

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