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?陳人杰/李麗Angew：有機/無機雜化正極，水系鋅離子電池2000次循環(huán)！

由于出色的比容量和高工作電壓，二氧化錳(MnO₂)已經(jīng)吸引了相當多的注意力，用于水系鋅離子電池(AZIBs)。然而，不可逆的結構塌陷和遲緩的離子擴散導致了較差的倍率能力和較低的壽命。

北京理工大學陳人杰、李麗等提出了一種新型有機/無機雜化正極，即碳基聚(4,4′-氧二苯胺)/二氧化錳(表示為C@PODA/MnO₂)，以用于AZIBs。

圖1. 材料制備示意

XPS光譜和DFT計算顯示，雜化正極中新形成的Mn-N鍵可以有效地促進離子擴散，防止Mn-N鍵的Mn原子溶解，從而增強混合正極的倍率能力和結構穩(wěn)定性。此外，碳基體和二氧化錳之間的Mn-O-C鍵可以顯著提高C@PODA/二氧化錳混合宿主的導電性和完整性。另外，各種原位/非原位表征的結果顯示，PODA鏈可以提供額外的活性位點（C=N）來儲存鋅離子并促進混合正極的完整性。

圖2. C@PODA/MnO₂的電化學性能

受益于獨特的界面結合和Zn²⁺/H⁺共聚物的雙重儲能機制，C@PODA/MnO₂正極表現(xiàn)出高容量（321 mAh g^-1, 0.1 A g^-1）、卓越的倍率性能（88 mAh g^-1, 10 A g^-1）和和超過2000次循環(huán)的優(yōu)良循環(huán)穩(wěn)定性。更重要的是，兩步電沉積法可以很容易地獲得具有高質量負載的混合材料，這為鋅離子電池提供了一個有競爭力的候選材料。

圖3. C@PODA/MnO₂混合正極的儲能機制

Interfacial Designing of MnO2 Half-Wrapped by Aromatic Polymers for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202212231

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