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南京理工傅佳駿/陳濤ACS Nano：類皮膚無疲勞動(dòng)態(tài)SEI穩(wěn)定鋰金屬電池

靜態(tài)固體電解質(zhì)界面層（SEI）的異質(zhì)性和持續(xù)開裂是限制鋰金屬電池循環(huán)壽命的最關(guān)鍵障礙之一。

圖1 DSIEI的設(shè)計(jì)

南京理工大學(xué)傅佳駿、陳濤等受人體皮膚和動(dòng)態(tài)超分子工程學(xué)的啟發(fā)，報(bào)告了一種無疲勞的類皮膚動(dòng)態(tài)超分子離子導(dǎo)電彈性體界面（DSIEI）的高效開發(fā)，以實(shí)現(xiàn)高電流密度和大面積容量下的長(zhǎng)循環(huán)鋰金屬電池。得益于相鎖結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，軟相聚丙二醇骨架具有松散的Li⁺-O配位相互作用，可實(shí)現(xiàn)快速離子傳輸，而硬相中的超分子四重氫鍵有助于機(jī)械增強(qiáng)，此外，弱氫鍵可通過優(yōu)先鍵裂解消散鋰負(fù)極體積波動(dòng)引起的應(yīng)變能。

另外，DSIEI內(nèi)部TFSI陰離子的富集可促進(jìn)富氟內(nèi)層的原位構(gòu)建，從而增強(qiáng)SEI的機(jī)械強(qiáng)度。并且，精心設(shè)計(jì)的DSIEI還同時(shí)具有優(yōu)異的韌性和抗疲勞性，可承受鋰負(fù)極的體積膨脹并抑制枝晶的擴(kuò)展，從而延長(zhǎng)電池的使用壽命。

圖2 對(duì)稱電池性能

因此，這種受DSIEI保護(hù)的鋰負(fù)極可在對(duì)稱電池中以10 mA cm^-2的超高電流密度在600小時(shí)內(nèi)實(shí)現(xiàn)均勻的鋰沉積/剝離。此外，與裸鋰電池相比，受保護(hù)的超薄鋰負(fù)極與高負(fù)載LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)正極配對(duì)，可實(shí)現(xiàn)4 mAh cm^-2的高面積容量，并在負(fù)/正容量比為3的低條件下實(shí)現(xiàn)100次循環(huán)的使用壽命。

這項(xiàng)工作為通過動(dòng)態(tài)超分子工程與鎖相策略相結(jié)合，開發(fā)用于高性能鋰金屬電池的人工SEI層提供了基本指導(dǎo)。

圖3 全電池性能

Fatigue-Free and Skin-like Supramolecular Ion-Conductive Elastomeric Interphases for Stable Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c06171

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