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張寧教授團隊Angew.：疏水性和快速Zn2+導電無機中間相的原位整合穩定鋅金屬負極

枝晶生長和水侵蝕導致的鋅負極不可逆問題嚴重阻礙了可充電水系鋅電池的商業化。

在此，河北大學張寧教授團隊通過快速室溫濕化學方法將疏水且快速導電的六氰基鐵酸鋅(HB-ZnHCF)界面層原位集成在Zn上，以解決這些難題。與目前提出的親水性無機情況不同，疏水且致密的HB-ZnHCF界面有效地阻止了水分子進入鋅表面，從而避免了H₂的析出和鋅的腐蝕。

此外，具有大內部離子通道、強親鋅性和高Zn²⁺轉移數(0.86)的HB-ZnHCF允許Zn²⁺快速傳輸并實現平整的Zn沉積。

圖1. ZnHCF界面相對Zn2+擴散/電鍍化學的影響

總之，本工作開發了一種快速、可擴展的室溫濕化學方法，在10分鐘內在Zn金屬負極上原位集成了疏水、快速導電Zn²⁺的ZnHCF界面層，大大提高了Zn的可逆性。實驗表征和理論模擬表明，疏水致密的ZnHCF界面相阻止了水分子進入Zn表面，避免了水誘導的HER和Zn腐蝕。相反，親水松散的ZnHCF顆粒層不能有效防止長期循環過程中鋅的水分侵蝕。

此外，HB-ZnHCF界面相具有內部離子通道大、親鋅性強、離子電導率高(8.4 mS cm^-1)、高tZn²⁺(0.86)等特點，能夠實現Zn²⁺的快速傳輸和均勻通量，確保無枝晶Zn沉積。所得HB-ZnHCF@Zn電極具有優異的綜合性能，包括前所未有的Zn²⁺電鍍/剝離CE在3000次循環(2 mA cm^-2和1 mAh cm^-2)中達到99.88%，超長循環壽命超過5800 h(＞8個月；1 mA cm^-2和0.5 mAh cm-²)和1000小時(10 mA cm^-2和5 mAh cm^-2)。最后，由HB-ZnHCF@Zn負極和VOH正極構成的軟包全電池循環性能穩定，實際面積容量為3.36 mAh cm^-2。本研究為高度可逆鋅金屬負極的合理界面設計提供了新的指導。

圖2. 鋅全電池的電化學性能

In-Situ Integration of a Hydrophobic and Fast-Zn2+-Conductive Inorganic Interphase to Stabilize Zn Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI:?10.1002/anie.202304444

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