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具有高可逆能量密度的層狀富鋰正極材料正變得越來越普遍。然而，由于低電位氧化還原對的活化及陰離子氧化還原驅動層內/層間過渡金屬（TM）離子的局部調整引起的逐步不可逆的結構轉變，導致連續的容量退化和電壓衰減，從而大大降低了能量密度且增加了電池系統管理的難度。

在此，北京大學夏定國教授等人采用了高熵（當構型熵大于1.5 R時可稱為高熵材料）摻雜策略，以克服富鋰正極材料的穩定性-容量權衡問題。

此外，鑒于金屬價態易于合成，作者設計的熵穩定策略增強型富鋰正極材料（E-LRM）的化學式為Li_1.0[Li_0.15Mn_0.50Ni_0.15Co_0.10Fe_0.025Cu_0.025Al_0.025Mg_0.025]O₂，其八面體TM位由八種元素共享。根據之前的研究，預計這些元素可提供以下潛在特征：

i）Co³⁺、Ni²⁺、Fe³⁺和Cu²⁺可作為電化學活性中心參與電荷補償。

ii）Li⁺、Mg²⁺、Al³⁺可構建“Li-O-Li”、“Li-O-Mg”、“Li-O-Al”構型，進而調節陰離子氧的電荷補償行為，穩定晶體結構。

iii）Mn⁴⁺含量豐富，可作為結構形成劑。

iv）多種元素的引入增加了局部結構多樣性，尤其是陰離子氧的配位環境。

圖1. 揭示充放電過程中結構穩定性的DFT計算

因此，所制備的E-LRM釋放出超過1000 Wh?kg^-1的高能量密度，初始庫侖效率約為85%，高于典型的富鋰正極材料Li_1.20Mn_0.54Ni_0.13Co_0.13O₂（T-LRM）。同時，E-LRM在3個月的循環測試中表現出優異的循環穩定性（0.1C，> 93%），容量保持率遠高于T-LRM（51%）。

此外，當在1 C下循環時，每周期電壓下降小于0.02%，即每周期僅產生0.8 mV的電壓損失。各種光譜實驗表明，在E-LRM中沒有劇烈的氧化還原對演變、主要的局部結構調整或明顯的層狀到尖晶石相變。

作者進行DFT計算以確定充電/放電過程中的結構穩定性，證實E-LRM具有更多的局部結構多樣性和更高的畸變能量，從而具有出色的局部結構適應性。

因此，這項研究提供了一種通過熵穩定策略構建穩定的層狀正極材料的方法，可有力促進正極材料的發展。

圖2. T-LRM和E-LRM的電化學性能比較

Entropy stabilization strategy for enhancing the local structural adaptability of Li-rich cathode materials, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208726

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?北大夏定國AM：熵穩定策略增強富鋰正極材料的局部結構適應性

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