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成果簡(jiǎn)介

2023年4月28日和29日，新加坡南洋理工大學(xué)徐梽川教授團(tuán)隊(duì)在Nature Communications上連續(xù)發(fā)表了兩篇最新成果，即“Navigating surface reconstruction of spinel oxides for electrochemical water oxidation”和“The origin of magnetization-caused increment in water oxidation”。下面，對(duì)這兩篇最新成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

Nat. Commun.：尖晶石氧化物表面重構(gòu)助力電化學(xué)水氧化

了解和掌握水氧化電催化劑的結(jié)構(gòu)演變，是優(yōu)化其催化活性的基礎(chǔ)。基于此，徐梽川教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了以尖晶石Li_xCo_1-xCo₂O₄為模型催化劑，證明了尖晶石氧化物的表面重構(gòu)源于M_T-O-M_O主鏈中的金屬-氧共價(jià)極性。

相對(duì)于M_T-O共價(jià)，更強(qiáng)的M_O-O共價(jià)被發(fā)現(xiàn)有利于更徹底地重構(gòu)氧羥基。結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系可以精確預(yù)測(cè)尖晶石預(yù)催化劑的重構(gòu)能力，從而控制對(duì)原位生成的氫氧化物的重構(gòu)程度。對(duì)具有相同重構(gòu)能力的尖晶石預(yù)催化劑生成的氫氧化物的研究為尖晶石預(yù)催化劑設(shè)計(jì)中陽(yáng)離子的選擇提供了指導(dǎo)，同時(shí)揭示了操縱尖晶石水氧化預(yù)催化劑表面重構(gòu)的基本原理。

圖1. 尖晶石氧化物電子結(jié)構(gòu)演化的DFT研究

圖2. 尖晶石Li_xCo_3-xO₄的結(jié)構(gòu)表征

圖3. 初始和完全循環(huán)尖晶石Li_xCo_3-xO₄的電化學(xué)分析

圖4. 尖晶石預(yù)催化劑制備氫氧化物的研究

圖5. 尖晶石預(yù)催化劑在水氧化過(guò)程中的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系示意圖

圖6. 各種尖晶石氧化物的表面重構(gòu)性能

總結(jié)展望

綜上所述，作者結(jié)合DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析，證明了尖晶石氧化物表面重構(gòu)的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系。M_T-O-M_O主鏈的金屬氧共價(jià)極性被證明是引發(fā)表面重構(gòu)的結(jié)構(gòu)根源，極性越高，重構(gòu)程度越大。通過(guò)建立的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系，可以對(duì)尖晶石預(yù)催化劑的重構(gòu)能力進(jìn)行精確預(yù)測(cè)和精細(xì)操作。

此外，通過(guò)對(duì)尖晶石預(yù)催化劑生成的一系列氫氧化物的機(jī)理研究，作者展示了表面重構(gòu)對(duì)OER活性的影響，以及所生成的氫氧化物的活性如何隨著陽(yáng)離子類型和陽(yáng)離子比例的變化而變化。該工作揭示了尖晶石氧化物表面重構(gòu)的關(guān)鍵基礎(chǔ)，并為尖晶石預(yù)催化劑的設(shè)計(jì)提供了堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)。

Navigating surface reconstruction of spinel oxides for electrochemical water oxidation.Nat. Commun., 2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38017-3.

Nat. Commun.：磁化導(dǎo)致水氧化增加的起源

磁化有利于提高磁性催化劑的析氧反應(yīng)（OER）活性引起了廣泛的關(guān)注，但這種提高的原因仍然不清楚。鐵磁材料的磁化只會(huì)改變其磁疇結(jié)構(gòu)，不會(huì)直接改變材料中未成對(duì)電子的自旋方向。然而，每個(gè)磁疇都是一個(gè)小磁鐵，理論上自旋極化促進(jìn)的OER已經(jīng)發(fā)生在這些磁疇上，因此增強(qiáng)應(yīng)該在沒(méi)有磁化的情況下實(shí)現(xiàn)。

基于此，徐梽川教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了增強(qiáng)來(lái)自于磁化后消失的疇壁。作者利用一系列控制疇壁尺寸的NiFe薄膜電極，發(fā)現(xiàn)在磁化作用下薄膜上疇壁面積與OER增量之間存在很強(qiáng)的相關(guān)性。作者采用磁控濺射法制備了NiFe薄膜，薄膜厚度在200-800 nm之間變化，其中磁疇呈條狀，相鄰磁疇采用反平行磁化。每個(gè)條帶區(qū)域內(nèi)的自旋結(jié)構(gòu)是相同的，并且每個(gè)區(qū)域上的OER遵循已報(bào)道的自旋促進(jìn)路徑。

此外，利用NiFe薄膜的這種條形結(jié)構(gòu)域，可清晰地識(shí)別疇壁，并可以量化疇壁在薄膜表面所占的面積。通過(guò)減小NiFe薄膜的厚度，磁疇的寬度減小，相應(yīng)的磁疇壁所占的面積增大。在足夠強(qiáng)的磁場(chǎng)（如飽和磁場(chǎng)）作用下，疇壁消失，NiFe薄膜電極演化為單疇?wèi)B(tài)。在磁化作用下，OER的增強(qiáng)程度與薄膜表面的疇壁面積有很強(qiáng)的相關(guān)性。該研究填補(bǔ)了對(duì)自旋極化OER的認(rèn)識(shí)空白，并進(jìn)一步解釋了可以通過(guò)磁化產(chǎn)生增量的鐵磁催化劑類型。

圖文導(dǎo)讀

圖1. NiFe薄膜的表征

圖2. NiFe薄膜的磁性能表征

圖3.磁化增強(qiáng)OER性能

圖4.磁化導(dǎo)致OER增加的起源

總結(jié)展望

總之，作者通過(guò)制備厚度在200-800 nm之間的NiFe薄膜，并控制了疇尺寸和疇壁占比，其中疇壁所占面積隨膜厚的增加而減小。在超過(guò)2000 O_e的外加磁場(chǎng)下完全磁化后疇壁消失，導(dǎo)致NiFe薄膜由多疇向單疇演變。將疇壁所占據(jù)的區(qū)域重新格式化為磁疇區(qū)域，從而實(shí)現(xiàn)與自旋相關(guān)的OER促進(jìn)效應(yīng)。在外加磁場(chǎng)作用前，這些NiFe膜的OER活性的增量由NiFe膜中疇壁所占表面積的比例決定。本研究探討了鐵磁催化劑OER增加的原因。

The origin of magnetization-caused increment in water oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38212-2.

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徐梽川教授團(tuán)隊(duì)，連發(fā)兩篇Nature子刊！

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