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?青大/海大/港理工AFM：Cr-CoxP實(shí)現(xiàn)直接海水電解的高效OER

由于不理想的氯化物電化學(xué)和實(shí)際應(yīng)用中的嚴(yán)重腐蝕，目前海水電解技術(shù)受到陽極析氧反應(yīng)（OER）選擇性低和穩(wěn)定性差的嚴(yán)重阻礙。

基于此，青島大學(xué)張立學(xué)教授和張曉燕教授、中國海洋大學(xué)黃明華教授、香港理工大學(xué)黃勃龍教授等人報(bào)道了基于“功函數(shù)優(yōu)化”概念，設(shè)計(jì)并合成了靜脈狀Cr摻雜Co_xP（Cr-Co_xP），并用于直接海水電解的高效OER電催化劑。在268和325 mV的過電位下，其分別實(shí)現(xiàn)20和100 mA cm^–2的電流密度，以及高OER選擇性和長期穩(wěn)定性。

通過DFT計(jì)算，作者研究了Cr摻雜引起的電子調(diào)控。Cr摻雜后，表面電子分布比原始Co_XP更富電子。引入Cr后，Co位點(diǎn)的表面配位環(huán)境發(fā)生了改變，使得Co_XP的結(jié)構(gòu)更加扭曲。

更重要的是，Cr-Co_XP上的成鍵軌道和反鍵軌道的強(qiáng)耦合保證了電催化劑表面電子的有效轉(zhuǎn)移。投影偏態(tài)密度（PDOSs）表明，Co-3d和Cr-3d軌道在費(fèi)米能級(jí)（E_F）附近占主導(dǎo)地位，軌道重疊強(qiáng)烈。

此外，位點(diǎn)依賴性PDOS進(jìn)一步揭示了Cr摻雜誘導(dǎo)的臨界調(diào)制。從整體到表面，主導(dǎo)峰和d波段中心向E_F呈逐漸上升的趨勢(shì)。Cr位點(diǎn)的引入進(jìn)一步激活了相鄰的Co位點(diǎn)，支持了OER電活性的改善。

同時(shí)，P-3p軌道也受到附近Cr位的調(diào)制。在體點(diǎn)陣和中間點(diǎn)陣中，Cr的摻入使P-3p軌道變寬，有利于固定價(jià)態(tài)穩(wěn)定的Co-3d軌道。在配位數(shù)較低的Cr-Co_xP表面，P-3p軌道向EF有明顯的上移，由于Cr摻雜減輕了功函數(shù)，從而降低了電子轉(zhuǎn)移勢(shì)壘。

Alleviating the Work Function of Vein-Like Co_XP by Cr Doping for Enhanced Seawater Electrolysis. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202214081.

https://doi.org/10.1002/adfm.202214081.

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