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NCM811（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）的機械損傷、嚴重的界面副反應以及正極與固態電解質（SE）的物理接觸失效是其在全固態電池（ASSLB）中實現高電壓穩定性的主要障礙。正極形態對結構完整性的影響直接關系到ASSLBs的電化學性能。

圖1. 材料表征

天津理工大學張聯齊、宋大衛、張洪周等合成了小尺寸單晶NCM811（S-SC）用于硫化物基ASSLBs，以解決機械損傷和接觸失效問題，并通過Li₂O預鋰化策略改善了界面穩定性。

橫截面拋光掃描電子顯微鏡（CP-SEM）分析表明，在高壓循環過程中，嚴重的體積應變對傳統的單晶NCM和具有大顆粒尺寸的多晶NCM正極的破壞性更大。減小單晶的顆粒尺寸是減少ASSLBs中機械損傷和與SE物理接觸不充分的有效方法。

電化學性能測試結合EIS測試和飛行時間二次離子質譜（TOF-SIMS）表征表明，Li₂O預鋰化策略可以有效提高ASSLBs的可逆容量并抑制界面副反應。

圖2. 不同正極的電化學性能

因此，S-SC-PL正極具有出色的高壓穩定性，在2.72-4.4V 和1C倍率下循環500次后容量保持100%，并且在2.7-4.5V 和1C倍率下循環200次后容量保持100%。這項工作的結論是，小尺寸單晶是實現高電壓穩定性硫化物基ASSLB的最合適的富鎳層狀正極選擇。

總體而言，這項工作強調了適當的正極形態設計對于開發高電壓和長循環的硫化物基ASSLB的重要性。

圖3. 不同正極充電前后的橫截面SEM和d_Q/d_V曲線

High-Voltage Stability of Small-Size Single Crystal Ni-Rich Layered Cathode for Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery at 4.5 V. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300850

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張聯齊/宋大衛/張洪周AEM：小尺寸單晶正極實現更好的4.5V全固態鋰電

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