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杜麗/劉述梅AM：雙強化穩(wěn)定界面的可擴展聚合物電解質(zhì)助力4.5 V鋰金屬電池

在具有高容量富鎳LiN_xCo_yMn_1-x-yO₂（NCM）層正極的鋰金屬電池中，穩(wěn)定電解質(zhì)-電極界面并阻止鋰枝晶生長仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

在此，華南理工大學杜麗教授、劉述梅教授等人通過丙烯酸六氟丁酯和亞甲基雙丙烯酰胺的共聚制備了一種特殊的分子級設(shè)計聚合物電解質(zhì)，從而構(gòu)建了雙重增強的穩(wěn)定界面。其中氟化和氮化官能團的引入促進了富氟化和氮化固體電解質(zhì)相（SEI）的形成，從而引導了Li⁺的均勻分布并抑制了鋰枝晶的不規(guī)則生長。

同時，抗氧化的氟化和氮化基團可促進構(gòu)建堅固的CEI，從而有效抑制富鎳NCM正極材料的界面副反應和結(jié)構(gòu)降解。此外，該工作還采用了一種簡便且可擴展的兩階段流變調(diào)節(jié)紫外引發(fā)聚合策略，可用于卷對卷制造氟化和氮化聚合物電解質(zhì)（F&NPE）。

圖1. 電解質(zhì)的制備示意圖

研究表明，該工作所制備的F&NPE在室溫下具有1.01 mS cm^-1的高離子電導率。采用F&NPE的鋰/鋰對稱電池在0.5 mA cm^-2下可穩(wěn)定運行700小時，在0.1 mA cm^-2下可穩(wěn)定運行1600小時，且不會發(fā)生短路。

由于采用了雙強化界面，NCM622/F&NPE/Li全電池即使在室溫下4.5 V的電壓下（500次循環(huán)后保持率為85.0%）也能提供出色的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該項工作從分子級設(shè)計和工藝性設(shè)計的角度，為推動具有高能量密度和高安全性的高壓LMB的發(fā)展提供了新的啟示。

圖2. 全電池性能

Enabling Scalable Polymer Electrolyte with Dual-Reinforced Stable Interface for 4.5 V Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202304951

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