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富含元素的電催化劑的電子調節和表面重構對于有效的析氧反應（OER）至關重要。基于此，中國石油大學（華東）董斌副教授和柴永明教授等人報道了一種在泡沫鐵上生長的反尖晶石Co, S原子對共摻雜Fe₃O₄（Co, S-Fe₃O₄/IF），作為高效的OER電催化劑。

在1000 mA cm^?2的電流密度下其表現出349 mV的低過電位、43.3 mV dec^?1的Tafel斜率，以及在堿性介質中200 h的電解穩定性。

通過DFT計算，作者研究了Co-FeOOH-O_v的催化機理。分析CoFeOOH-O_v、Co-FeOOH和FeOOH上OER途徑的自由能變化，發現O*到OOH*是所有方面的額定決定步驟。FeOOH顯示出1.11 eV的高能量勢壘，使得OOH*很難由O*產生。Co摻雜產生了0.78 eV的較低能壘。

特別是，Co-FeOOH-O_v表面上異質Co和氧空位的共存將速率決定步驟的能壘降低到0.29 eV，表明OER的反應中間體的比例關系被打破。

此外，通過Fe₃O₄、Co-Fe₃O₄、FeOOH、Co-FeOOH和Co-FeOOH-O_v五種模型的計算水吸附能發現，對于Fe₃O₄和Co-Fe₃O₄，H₂O的吸附能是正值，而基于FeOOH的模型上的H₂O吸附能是負值，表明H₂O在基于FeOOH的材料上的吸附要快得多，也更容易。

其中，Co-FeOOH-Ov的水吸附能是最自發的，表明在具有Co摻雜和氧空位的FeOOH表面上更有利地形成催化劑-H₂O，而該催化劑構型的快速構建可以進一步促進整個水分解過程的動力學速率。

Dynamically Stabilized Electronic Regulation and Electrochemical Reconstruction in Co and S Atomic Pair Doped Fe₃O₄ for Water Oxidation. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202301255.

https://doi.org/10.1002/smll.202301255.

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董斌/柴永明Small：Co, S-Fe3O4/IF高效催化OER

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