
鋰負極的使用對于固態鋰金屬電池(SSLMB)的能量密度超過鋰離子電池至關重要。然而,由于界面電阻大、固態界面物理接觸差,以及鋰負極的枝晶問題和體積變化,阻礙了實際應用。
重慶大學徐朝和、王榮華、楊祖光等制備了具有連續電子/離子傳導網絡的復合鋰負極,其對石榴石型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12電解質的潤濕性顯著提高。
圖1. 材料制備示意
具體而言,與工程化的親鋰人工層不同,作者采用市售Li箔、AlF3和AlN作為原料,通過在石榴石型Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12(LLZTO)SSE表面的原位轉化和合金化反應,探索了具有連續電子/離子導電網絡的高性能復合鋰負極。
由Li、Li-Al合金、LiF和/或Li3N構成的電子/離子導電網絡在Li負極和SSEs之間具有良好的界面相容性,并具有優異的親鋰性能、高離子電導率和Li+擴散系數,以及良好的結構穩定性,從而賦予LLZTO SSE與復合鋰負極緊密的界面接觸、高電荷轉移動力學和低界面電阻,以及有利的鋰離子通量調節和枝晶鋰限制能力。
圖2. 半電池性能
結果,復合鋰負極的緊密界面及其高電荷轉移動力學賦予對稱電池在0.3 mA cm-2下的小過電位 (45 mV)、超低界面電阻(~2.0 Ω cm2)、高臨界電流密度(1.1 mA cm-2),以及在25 °C下出色的循環性能(在0.1 mA cm-2下>3000小時)。與LiFePO4配對的SSLMB在0.1 C時提供了161.7 mAh g-1的高放電比容量、100次循環的良好循環性能和80%的容量保持率。
此外,基于NMC811的SSLMB還可以實現219.5 mAh g-1的高容量、優異的倍率性能和循環穩定性。因此,這項工作為開發用于高性能SSLMB實際應用的復合鋰負極奠定了基礎。
圖3. 全電池性能
Enabling an Electron/Ion Conductive Composite Lithium Anode for Solid-State Lithium-Metal Batteries with Garnet Electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.041
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